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祝賀我司客戶在精細(xì)化學(xué)品合成技術(shù)方向取得進(jìn)展
第一作者：王長真
通訊作者：王長真
文章名稱：《Elucidating the atomic stacking structure of nickel phyllosilicate catalysts and their consequences on efficient hydrogenation of 1,4-butynediol to 1,4-butanediol》
影響因子：13.3
01老師簡介
王長真老師入選山西省“三晉英才"青年優(yōu)秀人才,，山西省化工學(xué)會(huì)青年工作委員會(huì)委員,，牛津大學(xué)訪問學(xué)者,。主要從事煤基精細(xì)化學(xué)品催化合成，溫室氣體催化減排控制技術(shù)等方向研究,。主持及完成國家自然科學(xué)基金面上/青年項(xiàng)目,、山西省應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、山西省科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目,、山西省高?？萍紕?chuàng)新項(xiàng)目和全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題等，在Applied Catalysis B: Environmental, Chemical Engineering Journal, ACS Appl. Mater. Interfaces, Fuel, Chinese Journal of Chemistry等國內(nèi)外重要學(xué)術(shù)雜志上發(fā)表論文40余篇,。
02論文研究背景
世界范圍內(nèi)傳統(tǒng)塑料的濫用造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染，且隨著世界能源需求的不斷增長,，生物降解塑料的有效設(shè)計(jì)和利用已被證明是減輕環(huán)境污染,、實(shí)現(xiàn)生態(tài)系統(tǒng)可持續(xù)發(fā)展的重要途徑之一。其中,，低成本開發(fā)的聚己二酸/對(duì)苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)和聚丁二酸丁二醇酯(PBS)等生物降解塑料將成為未來研究的熱點(diǎn),，1,4-丁二醇(BDO)作為生物降解塑料的關(guān)鍵單體之一，其國際市場(chǎng)規(guī)模巨大,，預(yù)計(jì)到2030年產(chǎn)量規(guī)模約為130億美元,。其常見/經(jīng)濟(jì)生產(chǎn)是基于1,4-丁炔二醇(BYD)的加氫，首先BYD加氫成1,4-丁烯二醇(BED),，然后將BED加氫成BDO,。但是，該過程涉及到C≡C/C=C的加氫過程以及-OH氫解副反應(yīng),，這可能會(huì)產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物,，降低BDO的選擇性。因此,，有必要開發(fā)高效經(jīng)濟(jì)的非貴金屬催化劑,，如Ni基催化劑,，確保BYD向BDO的快速定向轉(zhuǎn)化。據(jù)我們所知,，層狀硅酸鹽的不同原子堆疊模式對(duì)BYD選擇性加氫反應(yīng)的影響還未被研究,。
03論文摘要
我們制備了一系列具有不同原子堆疊構(gòu)型的層狀硅酸鎳催化劑，用于BYD加氫直接合成BDO,。與傳統(tǒng)負(fù)載型鎳基催化劑相比,，頁狀硅酸鎳的金屬位點(diǎn)對(duì)C≡C-C- OH轉(zhuǎn)化為C-C-C- OH表現(xiàn)出顯著的加氫活性。在溫度為50℃,、H2為1MPa的Niphy@SiO2-UDP催化劑上,，采用純1:1Ni層狀硅酸鹽結(jié)構(gòu)，BDO產(chǎn)率為93.4%,，BYD轉(zhuǎn)化,。動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算證實(shí)，BYD初始加氫制1,4-丁烯二醇（BED）是飽和加氫制BDO的速率決定步驟,。金屬Ni位負(fù)責(zé)氫的解離,，而由于層狀硅酸鹽結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的協(xié)同作用，一類Ni-Niδ+-酸位可以穩(wěn)定BED中間體碳鏈上的C=C電子云,，從而有利于其進(jìn)一步加氫,，并抑制其異構(gòu)化成醛醇縮合副產(chǎn)物。
圖1.在Niphy@SiO2催化劑上,BYD加氫的反應(yīng)物/產(chǎn)物隨反應(yīng)時(shí)間的變化曲線
a)Niphy@SiO2-UDP, b) Niphy@SiO2-AEH,，c) Niphy@SiO2-HT, d) Ni/SiO2-IMP(反應(yīng)條件：催化劑0.2gBYD10wt%,，40 mL甲醇，T=50℃,，P=1.0MPa; e)不同Niphy@SiO2催化劑的TOF值及其與已報(bào)道的鎳基催化劑的比較,。
純1:1Niphy結(jié)構(gòu)(Niphy@SiO2-UDP)BDO選擇性最高，為93.4%,，且2-羥基四氫呋喃(HTHF)副產(chǎn)物產(chǎn)率僅為4.5%,，這超過了以往報(bào)道的用于BYD加氫的其他催化劑，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性(230.9H?1),。詳細(xì)表征結(jié)果表明,，1:1和2:1型Niphy微觀結(jié)構(gòu)的差異導(dǎo)致了不同的金屬-載體協(xié)同作用，包括H2活化和溢出能力的增強(qiáng),、金屬正電位的促進(jìn)作用以及輔助功能弱酸位的作用等,。
04圖文解析
05本文所用設(shè)備
王長真老師課題組在實(shí)驗(yàn)中所用高壓釜由科冪儀器提供，論文中也特別提到安徽科冪儀器有限公司,，在此非常感謝老師對(duì)科冪儀器的選擇和認(rèn)可,。
