近日,,大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室光電材料動(dòng)力學(xué)研究組(1121組)吳凱豐研究員與楊陽副研究員團(tuán)隊(duì)在膠體量子點(diǎn)激光研究中取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)制備了具有優(yōu)異光學(xué)性能的低毒性藍(lán)光膠體量子點(diǎn),,并以其溶液為光增益介質(zhì),實(shí)現(xiàn)了高度穩(wěn)定的液體激光輸出,。該研究對(duì)于推動(dòng)膠體量子點(diǎn)在激光領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義,。
膠體量子點(diǎn)具有光譜可調(diào)諧、發(fā)光純度高,、成本低廉等優(yōu)點(diǎn),在激光領(lǐng)域備受關(guān)注,。然而,,膠體量子點(diǎn)的物理性質(zhì)使其作為光增益介質(zhì)面臨挑戰(zhàn)。通常情況下,,膠體量子點(diǎn)具有多重帶邊簡(jiǎn)并度,需要產(chǎn)生多個(gè)激子來實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn),,進(jìn)入到光增益狀態(tài),。然而,量子限域效應(yīng)使得多激子相互作用顯著增強(qiáng),,多激子態(tài)通常會(huì)以非輻射俄歇復(fù)合的方式快速衰退,這也大大縮短了光增益壽命(通常在皮秒量級(jí)),。一般而言,,膠體量子點(diǎn)只能以密堆積薄膜的形態(tài)作為固態(tài)光增益介質(zhì),,這是因?yàn)槊芏逊e能獲得較大的增益系數(shù),,從而在光增益衰退之前就建立起有效的光學(xué)放大。
吳凱豐團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于膠體量子點(diǎn)的超快光物理以及光增益機(jī)制研究,,觀測(cè)到量子點(diǎn)中電聲耦合誘導(dǎo)的亞單激子光增益效應(yīng)(J. Am. Chem. Soc.,,2023),,初步實(shí)現(xiàn)了俄歇抑制型量子點(diǎn)在溶液中的放大自發(fā)輻射(Adv. Mater.,2023),。在相關(guān)領(lǐng)域積累了豐富的理論基礎(chǔ)和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn),。
本工作中,研究團(tuán)隊(duì)制備了高品質(zhì)的藍(lán)光ZnSe/ZnS核殼量子點(diǎn),。該量子點(diǎn)尺寸緊湊(直徑約7.8納米),,具有自發(fā)形成的漸變型殼層組分(ZnSe1-xSx),,其“光滑”的限域勢(shì)阱有助于抑制非輻射俄歇復(fù)合,從而延長(zhǎng)雙激子壽命和增益壽命,。團(tuán)隊(duì)使用飛秒瞬態(tài)吸收光譜研究了該量子點(diǎn)的多激子復(fù)合動(dòng)力學(xué)和光增益行為,,發(fā)現(xiàn)其具有接近1 納秒的雙激子光增益壽命。該壽命比相同體積的ZnSe核量子點(diǎn)提升近一個(gè)數(shù)量級(jí),,接近此前報(bào)道的20納米直徑的復(fù)雜核殼量子點(diǎn)的光增益壽命。
尺寸緊湊,、增益壽命長(zhǎng)的優(yōu)點(diǎn)使得該量子點(diǎn)有望在溶液中充當(dāng)“染料”的角色,,實(shí)現(xiàn)液體激光輸出。團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步使用飛秒激光和納秒激光泵浦量子點(diǎn)溶液,,均實(shí)現(xiàn)了低閾值的藍(lán)光放大自發(fā)輻射,,并具有較高的增益系數(shù)(約53每厘米),。在納秒準(zhǔn)連續(xù)光泵浦下,該量子點(diǎn)溶液在經(jīng)典的Littrow激光腔中成功實(shí)現(xiàn)了激光輸出,。輸出的激光具有閾值低,、方向性好(M2約4.7)、線寬窄(0.2 納米)、可連續(xù)調(diào)節(jié),、相干性好(相干時(shí)間約1皮秒)、偏振度高等特點(diǎn),。尤其值得指出,,該量子點(diǎn)液體激光可以在不攪拌不循環(huán)的條件下實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定輸出,比相同波段的藍(lán)光染料分子穩(wěn)定性高出兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上,。 該工作充分展示了膠體量子點(diǎn)在液體激光中的實(shí)際應(yīng)用潛力,,也為量子點(diǎn)在光流體學(xué)、生物成像和診斷等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新機(jī)遇,。
上述工作以“Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots”為題,于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上,。該工作在激光腔設(shè)計(jì)和表征方面獲得了化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究中心肖春雷研究員和化學(xué)激光研究室周冬建副研究員等人的支持,,研究得到了中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“基于極紫外光源的化學(xué)反應(yīng)過渡態(tài)精準(zhǔn)探測(cè)”,、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、新基石科學(xué)基金會(huì)科學(xué)探索獎(jiǎng),、大連化學(xué)物理研究所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助,。
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