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有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦憑借其的光物理特性,,在光伏技術(shù)領(lǐng)域引發(fā)廣泛關(guān)注。最新研究顯示,該類材料制備的太陽(yáng)能電池能量轉(zhuǎn)換效率已突破26%,,與高性能單晶硅電池處于同一技術(shù)梯隊(duì)。值得注意的是,,效率提升的關(guān)鍵路徑聚焦于光生載流子壽命的延長(zhǎng)與遷移能力的增強(qiáng),。當(dāng)前主流策略通過(guò)表面工程化修飾和元素?fù)诫s來(lái)抑制材料缺陷,但受限于晶格聲子散射效應(yīng),,此類方法對(duì)電荷遷移率的提升存在瓶頸,。
這類鈣鈦礦材料的"軟晶格"特性使其晶體結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)顯著的溫度敏感性。以經(jīng)典材料CH3NH3PbI3為例,,其室溫穩(wěn)定相為四方晶系,,當(dāng)溫度降低時(shí)會(huì)發(fā)生向正交晶系的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。在此相變過(guò)程中,,單晶內(nèi)部會(huì)形成正交相基體與四方相微區(qū)的異質(zhì)結(jié)構(gòu),。由于兩相晶格參數(shù)差異導(dǎo)致的界面失配,,會(huì)在晶體內(nèi)部產(chǎn)生相變界面缺陷。通過(guò)精確的溫度調(diào)控,,可實(shí)現(xiàn)相變程度與缺陷密度的梯度化調(diào)控,。突破性研究發(fā)現(xiàn),此類相變?nèi)毕輰?duì)載流子動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生雙重調(diào)控效應(yīng):一方面,,部分載流子遵循濃度梯度擴(kuò)散機(jī)制進(jìn)行輸運(yùn),;另一方面,相變?nèi)毕萃ㄟ^(guò)捕獲-釋放機(jī)制有效抑制載流子復(fù)合,。與傳統(tǒng)缺陷理論不同,,實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到載流子在相變?nèi)毕葺o助下實(shí)現(xiàn)了1345.2 cm²V?¹s?¹的超高遷移率,較室溫常態(tài)值提升達(dá)14倍,。這種非輻射躍遷的量子隧穿傳輸機(jī)制,,揭示了鈣鈦礦材料中新型載流子輸運(yùn)路徑。
基于該發(fā)現(xiàn)構(gòu)建的CH3NH3PbI3微晶光電探測(cè)器展現(xiàn)出顯著性能突破,,光電流密度實(shí)現(xiàn)300%的增幅,。此項(xiàng)研究不僅革新了學(xué)界對(duì)鈣鈦礦載流子傳輸物理機(jī)制的理解,更為開發(fā)寬溫域自適應(yīng)光電器件提供了理論依據(jù),。通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控相變工程,,未來(lái)有望突破現(xiàn)有光伏材料的性能極限,推動(dòng)新一代光電器件的創(chuàng)新發(fā)展,。
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