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【引言】

高效清潔的能源生產(chǎn)是當前最大的挑戰(zhàn)之一。能源回收可以而且應該在這方面發(fā)揮重要作用,。分布式高質(zhì)量中溫源（即400℃以上）產(chǎn)生的余熱是一種寶貴的資源,，應該加以回收。熱電發(fā)電機（TEG）將廢熱轉(zhuǎn)化為有用的電能,，對這一點至關重要,。TEG有許多優(yōu)點：它們操作簡單，安靜,，健壯,，具有可擴展的體系結構。然而,，目前的材料效率低下,，因此三甘醇還不具有成本效益。TEG利用Seebeck效應將溫度梯度轉(zhuǎn)換為電壓,，同時使用p型和n型半導體串聯(lián)和并聯(lián)熱連接,。

【成果介紹】

SnSe是一種具有吸引力的熱電材料，具有高的正Seebeck系數(shù),。在這里,，我們描述了通過直接電弧熔煉技術制備的Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物合金的合成、結構,、顯微和熱電特性,。合成了Sb摻雜的硒化錫納米顆粒。中子衍射研究表明,，Sb位于Sn亞晶格中,，濃度高達30%，并產(chǎn)生大量Sn空位,，而層間距的增加有利于納米結構的形成,。這種材料是納米結構，既有平面外的納米尺度層，也有平面內(nèi)的納米尺度層∼這些層的5 nm起伏,。這種納米結構,，加上Sn空位數(shù)量的增加，使得熱電材料的熱導率降低,。根據(jù)高分辨透射電子顯微鏡觀察到的納米結構,，從低溫、熱導率和比熱的角度估計聲子平均自由程約為2nm,。SnSe的熱導率通過三種獨立的技術進行表征,，以確保室溫下的Sn_0.8Sb_0.2Seκ∼ 0.6W /mK。使用Linseis LFA 1000儀器測量了x=0.2合金在300K≤ T≤ 800 K溫度范圍內(nèi)的熱擴散率（α）,。新制備的摻銻化合物表現(xiàn)出電荷載流子類型的突然變化,，導致較大的負Seebeck系數(shù)，盡管電弧熔融合成的顆粒對于熱電應用仍然具有太大的電阻,。冷壓球團在室溫下演變?yōu)閜型,，但在500K左右可重復地轉(zhuǎn)變?yōu)閚型，電導率和觀察到的最大優(yōu)值ZT增加∼ 908 K時為0.3,。

【圖文導讀】

圖1：（a） 生長態(tài)Sn_0.8Sb_0.2Se,，空間群Pnma中Rietveld細化的XRD圖譜。觀察到強烈的擇優(yōu)取向,，增強了[h00]反射,。插圖顯示了所有Sn_1–xSb_xSe（x=0.1、0.2,、0.3,、0.4）化合物的XRD圖譜(b） Sn_0.8Sb_0.2Se在室溫下的中子粉末衍射（NPD）剖面的觀測（十字）、計算（實線）和差異（底部）,。

圖2：隨著摻雜濃度（x=0.1,，0.2，0.3,，0.4）的變化,，生長態(tài)Sn_1–xSb_xSe的晶胞參數(shù)演變(a） a參數(shù)，（b）b參數(shù),，（c）c參數(shù),，（d）單位細胞體積。

圖3：含95%概率位移橢球的Sn_0.8Sb_0.2Se晶體結構,。

圖4：生長態(tài)Sn_0.8Sb_0.2Se的SEM圖像,，顯示由血小板（垂直于[100]方向）組成的納米結構，放大倍數(shù)為（a）×16 000和（b）×10 000,，顯示典型的血小板厚度在10和40 nm之間,。

圖5：（a）Sn_0.8Sb_0.2Se的熱導率，通過PPMS中的四探針絕熱TTO技術、3ω-技術和熱擴散率（激光閃光）測量,，以及（b）僅通過TTO PPMS技術測量Sn_1–xSb_xSe（x=0,，0.1，0.2,，0.3,，0.4）的熱導率，誤差條（未顯示）與面板（a）的誤差條相似,。

圖6：Sn_0.8Sb_0.2Se（a）兩個樣品的Seebeck系數(shù)與溫度的關系,，測量了幾次（b）電導率，（c）功率因數(shù),，和（d）優(yōu)值,。

【結論】

采用簡單的方法制備了一系列Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物,，得到了高納米結構的樣品,。中子衍射研究揭示了組成晶體結構的層內(nèi)共價性增加（垂直于晶體學軸），而層間距離增加,，有利于摻銻材料的納米結構,。大量擴展晶界的存在對熱輸運和電子輸運有兩個主要影響。系列中的所有成員都觀察到了較大的電阻率值,，這對熱電性能是不利的,。另一方面，熱導率極低,，遠低于文獻報道的SnSe值,。此外，Sb摻雜顯著影響了原始樣品中由正空穴演化而來的載流子的符號,，達到了668μvK⁻¹在380 K時,，對整個系列中的電子載流子，在370 K,， x=0.1時達到−306μvK⁻¹,。從頭算計算表明，Sb摻雜會導致Sn的缺乏,，從而預測了這種行為,。Sn空位處的電荷俘獲降低了Sb摻雜改變電子性質(zhì)的效率。然而,，它可能有助于減少晶格熱導率淬滅光學聲子對點缺陷散射,，指向一個PGEC。n型SnSe摻雜材料的描述是重要的,，因為TEGs的實現(xiàn)需要兩種類型的載流子并聯(lián)的材料耦合,。

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