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Finder Insight拉曼光譜儀:突破鉀電池SEI層缺陷調(diào)控的技術(shù)瓶頸

來源:北京卓立漢光儀器有限公司   2025年05月26日 11:05  

鉀金屬電池(PMBs)因高能量密度與低成本特性,,在電網(wǎng)規(guī)模儲能領(lǐng)域*具應用潛力,。但實際中,,鉀不均勻成核及固體電解質(zhì)界面(SEI)層不穩(wěn)定,引發(fā)枝晶生長,,致使電池循環(huán)性能欠佳,,極大阻礙其實際應用。當前,,構(gòu)建富含缺陷的人工界面層被視作有效策略,,其可提升鉀親和力,誘導鉀均勻成核,。不過,,此法存在潛在風險,可能促使電解液分解,,破壞 SEI 形成穩(wěn)定性,,最終影響電池循環(huán)穩(wěn)定性,亟待進一步優(yōu)化。

近日,,中國科學技術(shù)大學余彥團隊提出了一種優(yōu)化的人工界面層設(shè)計,,通過構(gòu)建具有局部有序結(jié)構(gòu)的碳層(SC-1600)來平衡鉀親和力和催化活性。該團隊通過精確控制缺陷含量,,制備了一系列不同碳化溫度下具有不同缺陷程度的碳材料(標記為SC-X),,并將其用作人工界面層。實驗結(jié)果表明,,缺陷含量對電池性能影響顯著:缺陷過多會引發(fā)電解液廣泛分解,,致使SEI層不均勻、循環(huán)壽命短,;缺陷過少則導致鉀親和力低,、枝晶生長。而SC - 1600憑借優(yōu)化后的缺陷,,成功實現(xiàn)鉀親和力與催化活性的平衡,,有效控制電解液分解,形成致密均勻的SEI層,?;诖耍琒C - 1600@K在特定條件下展現(xiàn)出2000小時的高循環(huán)穩(wěn)定性(0.5 mA cm?2和0.5 mAh cm?2,,組裝的SC-1600@K//PTCDA全電池在1 A g?1的電流密度下經(jīng)過1500個循環(huán)后保持了78%的卓*容量保持率,。該研究為鉀金屬電池中保護性界面層的合理設(shè)計提供了模型系統(tǒng)。

該成果以“Balancing Potassiophilicity and Catalytic Activity of Artificial Interface Layer for Dendrite-Free Sodium/Potassium Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Materials》期刊,,第一作者是鄧文杰。

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研究內(nèi)容

通過精確控制碳材料中的缺陷,,SC-1600在增強鉀金屬親和力和減少電解液催化分解之間取得了平衡,,從而促進了均勻致密的固體電解質(zhì)界面(SEI)層的形成。SC-1600@K對稱電池展示了在0.5 mA cm?2電流密度下超過2000小時的穩(wěn)定循環(huán)性能,,以及在1 A g?1電流密度下1500個循環(huán)后78%的高容量保持率,。

此外,SC-1600@Na也顯著提高了鈉金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性,。通過一系列材料表征和電化學測試,,包括冷凍透射電子顯微鏡(Cryo-TEM)、時間飛行二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS)和X射線光電子能譜(XPS),,證實了SC-1600@K電極的SEI層具有均勻,、薄且富含無機成分的特性。密度泛函理論(DFT)計算進一步揭示了碳層缺陷對鉀離子吸附和SEI形成的影響,,表明通過調(diào)節(jié)缺陷含量可以優(yōu)化鉀離子的成核和SEI層的結(jié)構(gòu),。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計高性能金屬電池的保護性界面層提供了新的思路。

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圖1:不同溫度下制備的碳材料的微觀結(jié)構(gòu)示意圖。a) 碳材料微觀結(jié)構(gòu)的示意圖,。b) X射線衍射(XRD)圖譜,。c) 拉曼圖譜。d) X射線光電子能譜(XPS)圖譜,。e) SC-800的2D廣角X射線散射(WAXS)圖譜,。f) SC-1600的2D WAXS圖譜。g) SC-2300的2D WAXS圖譜,。

本文采用北京卓立漢光儀器有限公司生產(chǎn)的Finder Insight便攜式拉曼光譜儀檢測三種材料的拉曼光譜,,1353 cm-1和1581cm-1拉曼光譜(圖1c)特征峰,分別代表D帶(缺陷誘導)和G帶(平面內(nèi)振動),。SC-800和SC-1600的ID/IG峰強比分別為2.70和0.91,,遠高于SC-2300(0.41),意味著SC-2300的缺陷更少,。

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圖2:COMSOL多物理場模擬的2D電流密度分布,。a-c) SC-800@K,d-f) SC-2300@K,,g-i) SC-1600@K,。j) SC-800@K,k) SC-2300@K,,l) SC-1600@K復合陽極在0.5 mA cm-2電流密度下經(jīng)過100個循環(huán)后的表面形貌,。m) SC-800@K,n) SC-1600@K,,o) SC-2300@K在0.5 mA cm-2電流密度下經(jīng)過5個循環(huán)后的SEI層楊氏模量的分布,。p) 對應的楊氏模量值。 

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圖3:復合電極的電化學性能,。a) SC-X@K在對稱電池中的循環(huán)穩(wěn)定性,,在0.5 mA cm-2電流密度下,容量為0.5 mAh cm-2,。b) a)中約300和1000小時的放大曲線,。c) SC-X@K在對稱電池中的循環(huán)穩(wěn)定性,在1 mA cm-2電流密度下,,固定容量為1 mAh cm-2,。d) 不同復合陽極的Sand's時間值。e) SC-X@K在0.5至10 mA cm-2的固定容量1 mAh cm-2下的倍率性能,。f) 在0.5 mA cm-2和0.5 mAh cm-2下,,SC-X電極上鉀鍍/剝離的庫侖效率。g) SC-1600@K復合陽極與其他報道的鉀陽極的電化學性能比較,。

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圖4:SC-800@K,,SC-1600@K和SC-2300@K表面的Cryo-TEM圖像。a) SC-800@K,b) SC-1600@K,,c) SC-2300@K以及SC-1600@K的SEI層的相組成d-h,。ToF-SIMS深度剖析和O?,S?,,F(xiàn)?和KF?在i,l) SC-800@K,,j,m) SC-1600@K,k,n) SC-2300@K表面的分布,,這些是在0.5 mA cm-2電流密度下,,容量為0.5 mAh cm-2經(jīng)過5個循環(huán)后的圖像(在l-n中,青色區(qū)域代表單個片段離子,,而粉色區(qū)域代表背景),。    

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圖5:a) EC,DEC和KFSI在不同碳構(gòu)型表面上的結(jié)合能,。b) K離子在不同碳構(gòu)型表面上的吸附能,,以及c-h)相應的差分電荷密度。i) 吸附能和催化能力對K沉積和SEI形成的影響,。  

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圖6:PTCDA//SC-X@K的電化學性能,。a) PTCDA//SC-1600@K電池的示意圖。b) 全電池的倍率性能,。c) 不同電流密度下PTCDA//SC-1600@K全電池的充放電曲線,。d) 10個循環(huán)后全電池的電化學阻抗譜。e) 在1 A g-1電流密度下的循環(huán)穩(wěn)定性,。

結(jié)論

研究人員成功設(shè)計并制造了一種局部有序的碳材料(SC-1600)作為鈉/鉀金屬陽極的理想人工界面層,,實現(xiàn)了堅固的界面結(jié)構(gòu)、超長的循環(huán)壽命和均勻的SEI層,。有限元模擬表明,,SC-1600@K復合陽極能夠確保鉀沉積過程中電場分布均勻化,并抑制枝晶生長,。通過Cryo-TEM、ToF-SIMS和XPS分析證明了SC-1600@K復合陽**有均勻,、薄且富含無機成分的SEI結(jié)構(gòu),。根據(jù)DFT計算,SC-1600具有良好的鉀親和力,,同時由于其缺陷水平較低,,避免了過量的電解液分解。因此,,實現(xiàn)了鉀親和性和催化活性之間的平衡,,SC-1600@K對稱電池在碳酸酯電解液中展示了超過2000小時的超長穩(wěn)定循環(huán)(0.5 mA cm?2和0.5 mAh cm?2)。此外,組裝的SC-1600@K//PTCDA全電池在1 A g?1的電流密度下經(jīng)過1500個循環(huán)后,,展示了高達78%的卓*容量保持率,。研究提出了一個模型系統(tǒng),說明了人工界面碳層中的缺陷位點如何調(diào)節(jié)SEI結(jié)構(gòu)和鉀離子吸附,,為PMBs中保護性界面層的合理設(shè)計提供了指導,。

中國科學技術(shù)大學余彥課題組簡介

余彥教授,中國科學技術(shù)大學教授,, 國家杰出青年基金獲得者,;入選英國皇*化學會會士。兼任Journal of Power Sources 副主編主要研究方向為高性能鋰離子電池,、鈉離子電池,、鋰硫電池等關(guān)鍵電極材料的設(shè)計、合成,、儲能機制及相關(guān)器件的研發(fā),。目前在Science, Nature Energy, Adv. Mater.等國際著名期刊上發(fā)表論文200余篇。SCI他引20000余次,,H因子120,。入選“科睿唯安”以及“愛思唯爾”材料類高被引學者榜單。

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關(guān)聯(lián)產(chǎn)品

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司Finder Insight Pro 系列小型激光拉曼光譜儀,如需了解該產(chǎn)品,,歡迎咨詢,。

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