近日,，湖北工業(yè)大學理學院（芯片產(chǎn)業(yè)學院）程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數(shù)的p-n異質結，不僅促進了可見光吸收,，還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率,，實現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的PEC可見光析氫,。今天小編為大家分享該研究成果,，希望對您的科學研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。

應用方向：清潔能源,，光電催化,，分解水制氫，異質結

正文：

光電催化分解水制氫（H₂）為解決能源消耗與環(huán)境污染問題提供了重要的解決方案,，在實現(xiàn)我國“雙碳”戰(zhàn)略目標方面具有重要意義,。然而，受限于單一催化劑有限的光吸收能力和光生電子-空穴對的復合,，導致可見光條件下的光電催化效率并不理想,。因此,，如何設計和合成高效、穩(wěn)定的分解水光電催化劑成為領域內(nèi)的核心課題,。

針對上述科學問題,，湖北工業(yè)大學理學院（芯片產(chǎn)業(yè)學院）程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數(shù)的p-n異質結，不僅促進了可見光吸收,，還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率,，實現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的PEC可見光析氫,。該工作以“Construction of nanorod-shaped TiO2/Cu3N p–n heterojunction for efficient visible-light hydrogen evolution”為題發(fā)表在國際期刊Journal of Materials Chemistry C上,。

程正旺等采用磁控濺射法，將p型Cu₃N薄膜沉積到一維n型TiO₂納米陣列上,，形成了TiO₂/Cu₃N p-n異質結,。得益于合適的能隙和內(nèi)建電場的協(xié)同作用，形成的TiO₂/Cu₃N p-n異質結不僅將帶隙從TiO₂的3.09 eV減小到TiO₂/Cu₃N的2.01 eV,，光響應范圍也從從紫外區(qū)擴展到可見光區(qū)域,。此外，光生電子-空穴對的分離和轉移效率明顯改善,，平均載流子壽命延長了3倍,。進一步地，在> 420 nm可見光照射和-0.97 V vs. RHE（可逆氫電極）條件下,，光電流密度從TiO₂的-0.33 mA/cm²提高到TiO₂/Cu₃N的-4.66 mA/cm²,，提高了約14.12倍。此外,，構建的TiO₂/Cu₃N異質結表現(xiàn)出穩(wěn)定的PEC析氫性能,，相應的可見光分解水產(chǎn)氫速率達到6.98µmol/cm²/h,。以上結果表明：構建具有合適帶隙和功函數(shù)的p-n異質結是提高TiO₂光電催化性能的一種有效途徑,，并且有望應用于其他光電催化劑。本項研究為設計和制備高效,、低成本,、無毒的PEC分解水電極和其他光電子化學應用提供了一條有效的途徑。

圖1. 樣品制備流程示意圖,。

圖2. TiO₂/Cu₃N樣品的X射線衍射圖譜（XRD）,。

圖3. TiO₂(a)，Cu₃N (b)和TiO₂/Cu₃N的莫特-肖特基曲線（MS）,；TiO₂/Cu₃N界面的TEM圖像,；理論計算的平面平均電勢，(e) TiO₂(101),，(f) Cu₃N(110),。

圖4. 直接帶隙TiO₂、TiO₂/Cu₃N ((αhν)^2~hν)和間接帶隙Cu3N ((αhν)^1/2~hν)的紫外-可見漫反射光譜(DRS) (a)和相應的Tauc圖(b)。

圖5. (a) 穩(wěn)態(tài)光致熒光(PL)光譜,，(b) 時間分辨PL (TRPL)光譜,。

圖6. (a) TiO₂、Cu₃N及TiO₂/Cu₃N的表面光電壓譜（SPV）,；(b) 在-0.97 V vs. RHE和> 420 nm光照射條件下,，TiO₂、Cu₃N及TiO₂/Cu₃N的光電流密度-電壓曲線,；(c) 電化學阻抗Nyquist圖,。

圖7. (a) TiO₂/Cu₃N在> 420 nm可見光照射下PEC產(chǎn)氫H₂的循環(huán)穩(wěn)定性。(b)本研究中TiO₂/Cu₃N的平均產(chǎn)氫速率與報道的TiO₂基異質結結果的比較,。

圖8. > 420 nm可見光照射下,，TiO₂/Cu₃N p-n異質結的光生載流子遷移與光電催化分解水析氫機理圖。

配置推薦

本文中TiO₂及TiO₂/Cu₃N發(fā)光測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成,。OmniFluo990為模塊化搭建結構,，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件,，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案,，也為光電催化分解水制氫催化劑的研發(fā)提供有利工具。

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