在前面三期中,,我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作,從本期開始,,我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論,。
本期是基礎(chǔ)討論的第五期:在SHG實(shí)驗(yàn)中,p光比s光的優(yōu)勢(shì)更明顯嗎,?
在二次諧波生成(SHG)實(shí)驗(yàn)中,,p偏振光通常比s偏振光具有更明顯的優(yōu)勢(shì)。
這種優(yōu)勢(shì)主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面:
1. 增強(qiáng)局域電場(chǎng)
· 電場(chǎng)方向一致性:p偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致,,能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用,,從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)是SHG過(guò)程中的關(guān)鍵因素,,因?yàn)樗苯犹岣吡朔蔷€性極化率,,從而增強(qiáng)了SHG信號(hào)。
· 表面等離子體共振(SPR)模式:p偏振光能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振(LSPR)模式,。LSPR模式的激發(fā)會(huì)導(dǎo)致納米結(jié)構(gòu)局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng),,從而提高SHG的效率。相比之下,,s偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直,,對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱,因此局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限,。
2. 相位匹配條件
· 相位匹配的重要性:在SHG過(guò)程中,,相位匹配條件是實(shí)現(xiàn)高效非線性光學(xué)過(guò)程的關(guān)鍵。相位匹配條件要求入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中保持相位一致,。如果相位不匹配,,部分能量會(huì)以其他形式耗散,導(dǎo)致SHG效率降低,。
· p偏振光的優(yōu)勢(shì):p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí),,能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致,,使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中更容易保持相位一致,。這種對(duì)齊有助于減少相位失配,從而提高SHG的效率。
3. 實(shí)驗(yàn)觀察
· SHG強(qiáng)度:在實(shí)驗(yàn)中,,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度,。例如,在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中,,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上,。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式,從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào),。
· 飽和現(xiàn)象:在高激發(fā)功率下,,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光(PL),,從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng),。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯,因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低,。
4. 數(shù)值模擬
FDTD模擬:通過(guò)有限差分時(shí)域(FDTD)模擬,,可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子(fE)。模擬結(jié)果表明,,p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng),,這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。具體來(lái)說(shuō),,p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng),,而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱。
5. 具體數(shù)據(jù)
· Ag納米棒混合結(jié)構(gòu):在p偏振光激發(fā)下,,Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上,。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)Ag納米棒的LSPR模式,從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào),。
· Au納米棒混合結(jié)構(gòu):在p偏振光激發(fā)下,,Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度也顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度,但整體強(qiáng)度仍低于Ag納米棒混合結(jié)構(gòu),。這表明Au的SPR效應(yīng)雖然較強(qiáng),,但不如Ag顯著。
· Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu):在p偏振光激發(fā)下,,Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度介于Au和Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)之間。這表明通過(guò)合理設(shè)計(jì)納米結(jié)構(gòu),,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控,。
總結(jié)
p偏振光在SHG實(shí)驗(yàn)中通常比s偏振光具有更明顯的優(yōu)勢(shì),主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面:
· 增強(qiáng)局域電場(chǎng):p偏振光能夠更有效地激發(fā)LSPR模式,,從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng),。
· 相位匹配條件:p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件,從而提高SHG的效率。
· 實(shí)驗(yàn)觀察:在實(shí)驗(yàn)中,,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度,。
因此,在設(shè)計(jì)和優(yōu)化SHG實(shí)驗(yàn)時(shí),,選擇p偏振光作為激發(fā)光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強(qiáng)的信號(hào),。
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