在前面三期中,,我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作,從本期開始,,我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論,。
本期是第二期:Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)如何影響SHG信號強(qiáng)度?
Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)對二次諧波生成(SHG)強(qiáng)度的影響主要通過以下幾個方面實現(xiàn):
1. 表面等離子體共振(SPR)效應(yīng)
增強(qiáng)局域電場:Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)中,,金(Au)和銀(Ag)段的表面等離子體共振(SPR)效應(yīng)可以顯著增強(qiáng)局域電場,。特別是銀(Ag)段,由于其在可見光和近紅外區(qū)域具有非常強(qiáng)的SPR效應(yīng),,能夠產(chǎn)生非常強(qiáng)的局域電場增強(qiáng),。
協(xié)同效應(yīng):Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng),進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場,。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng),,還來自于它們之間的界面模式。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng),,從而提高SHG效率,。
2. 納米結(jié)構(gòu)設(shè)計
多段結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢:Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過合理設(shè)計,可以實現(xiàn)對局域電場的多重增強(qiáng)。例如,,通過調(diào)整Au和Ag段的長度和位置,,可以優(yōu)化SPR模式的激發(fā),從而進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場,。
相位匹配條件:p偏振光在激發(fā)LSPR模式時,,能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致,,使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致,。這種對齊有助于減少相位失配,從而提高SHG的效率,。
3. 實驗觀察
SHG強(qiáng)度的顯著增強(qiáng):實驗結(jié)果顯示,,Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于純Au和純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)。具體來說,,Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度可以達(dá)到純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的水平,,甚至更高。這表明通過合理設(shè)計納米結(jié)構(gòu),,可以實現(xiàn)對SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控,。
飽和現(xiàn)象:在高激發(fā)功率下,Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度會出現(xiàn)飽和現(xiàn)象,。這是因為部分激發(fā)能量會轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光(PL),,從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯,,因為s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低,。
4. 數(shù)值模擬
FDTD模擬:通過有限差分時域(FDTD)模擬,可以計算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強(qiáng)因子(fE),。模擬結(jié)果表明,,p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場增強(qiáng),這與實驗觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致,。具體來說,p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強(qiáng),,而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強(qiáng)較弱,。
5. 具體機(jī)制
電場增強(qiáng)與相位匹配:p偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致,能夠更有效地激發(fā)LSPR模式,,從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場增強(qiáng),。這種增強(qiáng)的局域電場有助于滿足相位匹配條件,從而提高SHG的效率,。
協(xié)同效應(yīng):Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng),,進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng),還來自于它們之間的界面模式,。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng),,從而提高SHG效率。
6. 總結(jié)
Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過增強(qiáng)局域電場和優(yōu)化相位匹配條件,,顯著提高了SHG強(qiáng)度,。具體來說,這種結(jié)構(gòu)通過以下方式實現(xiàn)對SHG強(qiáng)度的增強(qiáng):
增強(qiáng)局域電場:通過激發(fā)Au和Ag段的SPR效應(yīng),,以及它們之間的界面模式,,顯著增強(qiáng)局域電場。
優(yōu)化相位匹配條件:p偏振光在激發(fā)LSPR模式時,,能夠更好地滿足相位匹配條件,,從而提高SHG的效率。
協(xié)同效應(yīng):Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng),,進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場,,從而提高SHG效率。
因此,,Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在SHG應(yīng)用中具有顯著優(yōu)勢,,特別是在需要高效率和強(qiáng)信號的場合。
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