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本文引用自華中科技大學(xué)韓俊波老師課題組2019年在JPC雜志上發(fā)表的相關(guān)文章。本文已經(jīng)經(jīng)過作者同意,，進(jìn)行引用,。相關(guān)信息如下：

Multiphoton Excitation and Defect-Enhanced Fast Carrier Relaxation in Few-Layered

MoS2 Crystals

DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b00619

J. Phys. Chem. C 2019, 123, 11216?11223

過渡金屬二硫化物（TMD）材料因其在輸運(yùn)、谷電子學(xué)和光學(xué)中的顯著特性而受到廣泛關(guān)注,。得益于層與層之間較弱的范德華力,，TMD晶體可以逐層剝離和工程化。二硫化鉬（MoS?）是一種典型的TMD半導(dǎo)體,，其能帶位于可見光和近紅外波長附近,，為光學(xué)和光子器件的應(yīng)用提供了巨大潛力。

因此對于二硫化鉬進(jìn)行相關(guān)的光學(xué)表征,，包括PL,，Raman,，MOKE以及SHG等顯得尤為重要。

在本文中,，通過化學(xué)氣相沉積（CVD）和機(jī)械剝離法分別制備了二硫化鉬（MoS?）片,。然后對MoS?片進(jìn)行了TRS（瞬態(tài)反射測試）與二次諧波（SHG）測量。

TRS測量是在武漢國家強(qiáng)磁場中心使用自制的微光學(xué)雙色泵浦-探測裝置進(jìn)行的,。一個(gè)鎖模鈦寶石激光器（Mira900,，Coherent，76 MHz,，130 fs）被用作基本激光源,。從基本激光中分出兩個(gè)激光分支；一個(gè)用于通過二次諧波發(fā)生器產(chǎn)生392納米激光,，另一個(gè)則用于通過光學(xué)參量振蕩器實(shí)現(xiàn)從610到695納米的可調(diào)諧激光,。785納米激光或392納米激光被用作激發(fā)泵浦光束，而610-695納米激光被用作探測光束,。泵浦和探測激光都通過一個(gè)100×物鏡（Mitoyo,，M Plan NIR HR，數(shù)值孔徑NA = 0.7）聚焦到樣品上,。

二次諧波（SHG）測量是在與TRS測量相同的裝置中獲得的,，其中使用785納米激光作為基本激發(fā)光，并使用CCD光譜儀記錄二次諧波的光譜,。通過步進(jìn)電機(jī)控制的偏振器和半波片來控制激發(fā)激光和生成輸出的偏振,。如圖1所示為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

圖1. 偏振SHG圖

圖2展示了激發(fā)偏振依賴的TRS和SHG,。SHG數(shù)據(jù)顯示出標(biāo)準(zhǔn)的6重對稱性圖案,，而TRS強(qiáng)度隨著泵浦偏振的變化并沒有明顯變化，這進(jìn)一步排除了在我們的實(shí)驗(yàn)條件下MoS?片中由二階或三階光學(xué)非線性引起的TRS,。

圖2. SHG與TRS數(shù)據(jù)圖

圖3a-c展示了二硫化鉬片的光學(xué)圖像,、原子力顯微鏡（AFM）圖像以及二次諧波（SHG）圖案，從這些圖像中可以觀察到六個(gè)不同厚度的位置（標(biāo)記為P1-P6）,，其厚度分別約為3.0,、3.5、4.4,、6.7、10.5和12.9納米（從4到20層,，詳情見原文）,。SHG圖案也顯示出6重對稱性，這與CVD樣品的結(jié)果一致,。圖3d展示了該片在P1-P6不同采樣點(diǎn)的拉曼散射光譜,。

圖3. 原文中的圖3（Raman與SHG以及AFM等測試）

本文結(jié)論：

通過化學(xué)氣相沉積（CVD）和機(jī)械剝離法分別制備了厚度為3?30納米的二硫化鉬（MoS?）片,。利用瞬態(tài)反射技術(shù)研究了這些樣品的動(dòng)態(tài)行為。當(dāng)使用785納米作為激發(fā)波長時(shí),，觀察到了多光子激發(fā)現(xiàn)象,。至少觀察到了三種衰減過程，包括缺陷輔助散射,、載流子-載流子散射和載流子-聲子散射,。對于兩種類型的樣品，時(shí)間尺度為300?550飛秒的衰減過程歸因于缺陷輔助散射,。而時(shí)間尺度為幾皮秒及更長的衰減過程則歸因于載流子-聲子散射,。對剝離的MoS?片和CVD片的動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行比較后發(fā)現(xiàn)，由于剝離表面和晶體的質(zhì)量更高,，剝離樣品的總體衰減時(shí)間比CVD樣品更長,。這些結(jié)果有助于我們理解不同厚度和表面質(zhì)量的MoS?片的動(dòng)態(tài)行為，這對于它們在超快光電器件和光子器件中的應(yīng)用具有重要意義,。

在本文中,，SHG測試發(fā)揮了相關(guān)的作用。

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