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單原子表征不用慌,，TableXAFS來幫忙—Angew、AFM頂刊成果

閱讀：744 發(fā)布時(shí)間：2024-4-2
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單原子催化劑（Single Atom Catalysts,，SACs）是一類僅含有相互孤立的單個(gè)原子作為催化活性中心的負(fù)載型催化劑,。作為一種新型的催化劑材料，SACs具有特殊的幾何結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu),，因而展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性與選擇性,。同時(shí)因其具有高度均一的活性位點(diǎn)，也成為了優(yōu)質(zhì)的模型催化劑以及溝通起均相催化與異相催化之間的橋梁,。

自2011年SACs的概念提出以來,，其催化應(yīng)用及機(jī)理研究迅速成為國際催化學(xué)界的研究熱點(diǎn)和前沿領(lǐng)域。然而,，原子尺度上的催化劑結(jié)構(gòu)也對材料的表征方法提出了的精度要求,，SACs幾何與電子結(jié)構(gòu)的確定，是探求催化性能,、催化機(jī)理,、構(gòu)效關(guān)系的必要前提。例如掃描隧道顯微鏡（STM）,、球差校正掃描透射顯微鏡（AC-STEM）,、探針分子紅外光譜（IR）等。在其中,，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）是識(shí)別與探測單原子催化劑活性中心統(tǒng)計(jì)信息最為主要的工具之一,。通過對XAFS譜圖近邊與拓展邊的分析，可以得到SACs中特定金屬原子的價(jià)態(tài),、配位環(huán)境,、配位數(shù)等信息，因而XAFS技術(shù)已逐漸成為單原子催化劑表征方法中重要的部分,。

然而基于同步輻射光源的XAFS實(shí)驗(yàn)受限于機(jī)時(shí)緊張,，往往不能滿足研究者們的需求。為此,，安徽創(chuàng)譜儀器科技有限公司開發(fā)了TableXAFS譜儀,，可在實(shí)驗(yàn)室開展多種樣品的XAFS/XES測試，實(shí)現(xiàn)對同步輻射光源進(jìn)行的相關(guān)實(shí)驗(yàn)與研究的有效補(bǔ)充,。

下面就隨著小編一起看TableXAFS譜儀助力單原子催化劑表征的應(yīng)用案例吧,。

· 案例一 ·

烯烴的催化轉(zhuǎn)化是有效構(gòu)建新的化學(xué)鍵的重要方式，利用單原子催化劑實(shí)現(xiàn)烯烴的轉(zhuǎn)化亦是非常重要的研究熱點(diǎn),。近日,，華中科技大學(xué)唐從輝研究員課題組實(shí)現(xiàn)了溫和條件下烯烴碳-碳雙鍵的斷裂胺化反應(yīng)，通過條件控制可獲得肟醚或者腈類化合物,。

如圖1a所示,，本研究中使用雙金屬有機(jī)框架（BMOF）策略制備了CoSA-N/C樣品，前驅(qū)體物質(zhì)經(jīng)高溫?zé)峤?，最終形成了單原子鈷催化劑,。在性能測試與機(jī)理研究中作者們發(fā)現(xiàn)單原子金屬鈷催化耦合酸促進(jìn)催化體系可以實(shí)現(xiàn)溫和條件下烯烴的選擇性和可持續(xù)的氧化裂解最終形成肟醚或腈，并且經(jīng)歷了關(guān)鍵的自由基加成過程,。在本工作中,，研究者們利用創(chuàng)譜儀器TableXAFS譜儀對CoSA-N/C單原子催化劑進(jìn)行了表征，給出了Co以高度分散的單原子形式存在的關(guān)鍵證據(jù),。如圖1b所示XANES譜圖表明CoSA-N/C樣品中Co以+2價(jià)形式存在,，圖1c為CoSA-N/C與標(biāo)準(zhǔn)樣品的k3加權(quán)傅里葉變換EXAFS譜圖，結(jié)合圖1d的擬合結(jié)果,，可以看出到CoSA-N/C樣品中沒有Co-Co散射的信號(hào),，說明鈷原子與氮原子配位且并未形成金屬納米顆粒或者團(tuán)簇,。
圖1 (a) CoSA-N/C樣品合成示意圖 (b) Co K-edge XANES譜圖 (c) FT-EXAFS譜圖(d) 擬合結(jié)果

總的來說本工作為單原子催化劑在有機(jī)合成胺化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了新的思路,。該項(xiàng)研究成果以“Direct C—C Double Bond Cleavage of Alkenes Enabled by HighlyDispersed Cobalt Catalyst and Hydroxylamine"為題發(fā)表在期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上。

· 案例一 ·

SACs被認(rèn)為是優(yōu)異的CO2RR催化劑,。然而,，SACs與載體之間的相互作用對催化性能影響的相關(guān)探究并不全面。特別是對酞菁鈷（CoPc）,，這一已顯示出有效的CO2RR活性的催化劑來說,，基于其與載體之間可調(diào)的相互作用，通過微環(huán)境調(diào)控優(yōu)化金屬Co位點(diǎn)的催化性能是一種潛在但被忽視的策略,。針對上述科學(xué)問題,，浙江理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的陳鵬作研究員和童赟副教授以酞菁鈷(CoPc)為概念例，提出了一種以中空碳球(S-NHC)為載體的S原子摻雜策略,，揭示了Co單原子的微環(huán)境調(diào)控與催化活性之間的內(nèi)在關(guān)系,。額外的S摻雜可能導(dǎo)致S-NHC樣品中碳缺陷增加,，并增加了吡咯氮的含量，導(dǎo)致CoPc/S-NHC電子相互作用更強(qiáng),，從而提高了CO2RR性能,。

本工作中，研究者們利用創(chuàng)譜儀器TableXAFS譜儀對CoPc/S-NHC單原子催化劑材料進(jìn)行了表征,，確定了其中Co原子的存在形式與局部配位環(huán)境,。如圖2a所示，CoPc/S-NHC與未經(jīng)S摻雜的CoPc/NHC單原子樣品表現(xiàn)出了相近的吸收邊位置,，通過圖2d所示的線性擬合表明樣品中Co的價(jià)態(tài)分別為1.64與1.66,，價(jià)態(tài)相較CoPC的降低可以歸因于其與碳基底間通過π-π堆積作用產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)移。圖2b展示了各樣品的k3加權(quán)傅里葉變換EXAFS譜圖,，單原子樣品類似CoPc僅展現(xiàn)出位于約1.4?附近的歸屬于Co-N第一殼層配位環(huán)境的信號(hào),。圖2c顯示的擬合結(jié)果表明CoPc/S-NHC樣品中，Co-N散射路徑的簡并度為4,，表明Co單原子與4個(gè)N原子成鍵,。圖2e與2f顯示的小波變換譜圖也進(jìn)一步證實(shí)了上述分析結(jié)果。

圖2 單原子催化劑的XAFS表征結(jié)果 (a) XANES譜圖 (b) FT-EXAFS譜圖 (c) CoPc/S-NHC樣品的R空間擬合結(jié)果 (d) 價(jià)態(tài)定量分析 (e,，f) 小波變換譜圖
該項(xiàng)研究成果以“Heterogeneous Cobalt Phthalocyanine/Sulfur-Modified Hollow Carbon Sphere for Boosting CO2 Electroreduction and Zn–CO2 Batteries"為題發(fā)表在期刊《Advanced Functional Materials》上,。

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