混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池，尤其是鈣鈦礦/晶硅疊層太陽能電池 (PSTs),，展現(xiàn)出巨大的潛力，但其長期穩(wěn)定性,，尤其是寬帶隙 (WBG) 鈣鈦礦吸收體的穩(wěn)定性,，仍然是一個挑戰(zhàn),。WBG 吸收體薄膜的晶體質(zhì)量差和多晶取向?qū)е码x子遷移和相分離，從而降低器件壽命,。
來自北京理工大學(xué)的陳棋團(tuán)隊于Science 2024年8月1日第6708期中發(fā)表研究中,，著重于成核工程，通過促進(jìn) 3C 相成核并控制前體組成,，以獲得具有優(yōu)異晶體質(zhì)量和紋理的 WBG 吸收體,。這種方法有效減少了非輻射復(fù)合，增強了對熱降解,、離子遷移和相分離的穩(wěn)定性,。基于此,，團(tuán)隊實現(xiàn)了在 1 cm2 和 25 cm2 活性區(qū)域中分別為 32.5% 和 29.4% 的高效率 鈣鈦礦/晶硅疊層電池,，并在長期穩(wěn)定性方面取得了顯著突破。
導(dǎo)讀目錄
1. 晶體成核工程技術(shù)改善了各種老化應(yīng)力的影響力
2. 研究結(jié)果表征
3. 成果：結(jié)晶核工程有效提升高效疊層太陽能電池效率與長期穩(wěn)定性
晶體成核工程技術(shù)改善了各種老化應(yīng)力的影響力
陳棋研究團(tuán)隊主要針對寬帶隙WBG的特性進(jìn)行優(yōu)化的程序,，通過在任何溴化物富集聚集和2H相形成之前,，優(yōu)先核化3C相，實現(xiàn)了寬帶隙（WBG）吸收層的改善結(jié)晶性和強紋理,，從而抑制了非輻射復(fù)合,，增強了對各種老化應(yīng)力的抵抗力。
1. 結(jié)晶質(zhì)量和紋理特性：
改善寬帶隙（WBG）吸收體的結(jié)晶性和紋理,，解決因結(jié)晶質(zhì)量差導(dǎo)致的問題,，如多晶粒取向和晶面暴露。
2. 非輻射復(fù)合和能量損失：
減少非輻射復(fù)合,，提高能量轉(zhuǎn)換效率,，通過準(zhǔn)費米能級分裂（QFLS）和時間分辨光致發(fā)射（TRPL）來評估和改善載流子行為。
3. 溴化物分布和相分離：
解決因溴化物不均勻分布和相分離導(dǎo)致的問題,，通過核工程促進(jìn)3C相的成核,，避免溴化物的遷移和相轉(zhuǎn)變。
4. 晶體生長過程控制：
通過核工程和薄膜沉積技術(shù),，控制晶體生長過程,，從而實現(xiàn)高度定向的晶體生長和改善的結(jié)晶質(zhì)量。
實驗步驟
1. 前驅(qū)體制備：
使用特定的化學(xué)試劑和溶劑制備鈣鈦礦前驅(qū)體,，包括PbI2,、PbBr2、CsI、MAI,、FAI等,。
將這些化學(xué)物質(zhì)溶解在混合溶劑中，如DMF和DMSO的混合物,，并在50°C下攪拌3小時直至溶解,，然后過濾。
2. 添加成核劑：
在前驅(qū)體中添加不同濃度的長鏈烷基胺鹽,，如OAmI（烯丙基銨碘）,，以控制成核過程。
3. 旋轉(zhuǎn)涂布：
將過濾后的前驅(qū)體溶液旋轉(zhuǎn)涂布在合適的基板上,，如石英,、ITO或硅太陽能電池。采用特定的旋轉(zhuǎn)涂布參數(shù),，如旋轉(zhuǎn)速度和時間,，以控制薄膜的厚度和均勻性。
4. 抗溶劑處理：
在旋轉(zhuǎn)涂布過程中,，使用抗溶劑（如氯苯）來促進(jìn)薄膜的結(jié)晶和均勻性,。
5. 真空淬火：
將涂布好的薄膜立即轉(zhuǎn)移到自制的真空閃爐中，進(jìn)行真空淬火處理,，以進(jìn)一步改進(jìn)晶體的質(zhì)量和均勻性,。
6. 氣體淬火：
在旋轉(zhuǎn)涂布過程中，使用氮氣流來淬火,，促進(jìn)薄膜的結(jié)晶。
7. Slot-die涂布和真空淬火：
8. 使用Slot-die涂布技術(shù),，結(jié)合真空淬火,，來沉積大面積的鈣鈦礦薄膜。
研究結(jié)果表征
研究團(tuán)隊采用綜合性量測手法的應(yīng)用一一進(jìn)行驗證,，不僅幫助研究團(tuán)隊深入理解和改進(jìn)WBG吸收體的結(jié)晶質(zhì)量,、穩(wěn)定性和太陽能電池的整體性能，透過補充數(shù)據(jù)的記載中,，了解到研究團(tuán)隊采用XRD和GIWAX用于評估多晶吸收體的結(jié)晶質(zhì)量和紋理特性,，從而理解晶體的生長和相轉(zhuǎn)變過程;能量損失和載流子行為采用PL和QFL，量化能量損失,，從而了解非輻射復(fù)合中心的數(shù)量; TRPL的量測用于研究WBG吸收體的載流子壽命,，進(jìn)一步評估非輻射復(fù)合中心的數(shù)量和影響。原位和離體PL測量,，研究溴化物在退火過程中的分布和光穩(wěn)定性,，從而解決因溴化物遷移和相分離導(dǎo)致的問題; 原位GIWAXS測量，在程序化的退火過程中追蹤晶體生長的實時變化，從而理解核工程對晶體生長的影響,。
X射線衍射（XRD）：
二維同步輻射掠入射寬角X射線散射（GIWAXS）：
掃描電子顯微鏡（SEM）：
紫外-可見-近紅外（UV-VIS-NIR）分光亮度計：
光致發(fā)光（PL）光譜：
使用PL光譜儀來測量鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光特性,。PL光譜可以提供關(guān)于薄膜的能帶結(jié)構(gòu)、激子復(fù)合和缺陷的信息,。
準(zhǔn)費米能級分裂（QFLS）計算：
通過PL強度的對比,，計算準(zhǔn)費米能級分裂的增強，從而評估電子-空穴復(fù)合情況和薄膜的電學(xué)性能,。
太陽能電池性能測試：
研究團(tuán)隊采用了光焱科技QE-R 量子效率量測設(shè)備進(jìn)行測量單結(jié)和串聯(lián)太陽能電池的電流-電壓（J-V）特性,，以及外量子效率（EQE）譜。這些數(shù)據(jù)可以用來評估太陽能電池的性能,，如開路電壓（Voc）,、短路電流（Jsc）、填充因子（FF）和轉(zhuǎn)換效率（PCE）,。
快速取得疊層太陽能電池量測步驟示意圖
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圖 S25. 單結(jié) WBG 太陽能電池的光伏參數(shù),，包括 (A) 開路電壓 (VOC)、(B) 短路電流密度 (JSC),、(C) 填充因子 (FF) 和 (D) 光電轉(zhuǎn)換效率 (PCE),。這些電池的吸收層由不同濃度辛胺碘化物 (OAmI) 和真空淬火制備的前驅(qū)體制成。器件結(jié)構(gòu)為 ITO/polyTPD/PFNBr/WBG 吸收層/C60/BCP/Cu,。當(dāng) OAmI 濃度超過 1 mg/mL 時,，很可能在晶界處存在一些非晶絕緣層，這會影響載流子提取,，從而降低最終器件的填充因子,。
圖 S26. 疊層器件在 1.69 V 電壓下的穩(wěn)定功率輸出 (SPO)
穩(wěn)定性測試：
對鈣鈦礦吸收層和太陽能電池進(jìn)行熱穩(wěn)定性、光穩(wěn)定性和長期穩(wěn)定性測試,。通過長時間的老化測試,，評估材料和器件的穩(wěn)定性。
o 針對本研究發(fā)表中另一項關(guān)注的核心" 穩(wěn)定性和耐久性",，團(tuán)隊使用了光焱科技的SS-X系列太陽光模擬器進(jìn)行環(huán)境壓力與溫度測試,，在仿真環(huán)境中，通過全譜照明,、操作溫度等來評估設(shè)備的性能穩(wěn)定性,。另外，也進(jìn)行了長時間操作穩(wěn)定性測試：通過在最大功率點（MPP）條件下進(jìn)行連續(xù)1-sun照明,，來評估封裝設(shè)備的長期穩(wěn)定性,，解決因熱、光或電壓引起的降解問題,。
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快速取得疊層太陽能電池量測步驟示意圖
成果：結(jié)晶核工程有效提升高效疊層太陽能電池效率與長期穩(wěn)定性
研究團(tuán)隊透過各項痛點的突破及表征技術(shù)的應(yīng)用驗證上,，成功地達(dá)成幾項驚人的成果并獲得Science的認(rèn)證,。
1. 核工程策略：通過在鈣鈦礦前驅(qū)體中添加長鏈烷基胺配體，促進(jìn)了3C相的成核,，避免了溴化物的不均勻分布和隨后的相轉(zhuǎn)變,。
2. 結(jié)晶質(zhì)量和紋理改善：實現(xiàn)了WBG吸收體的改善結(jié)晶質(zhì)量和強紋理，從而減少非輻射復(fù)合,，提高了能量轉(zhuǎn)換效率和穩(wěn)定性,。
3. 高效率太陽能電池：
在1cm2和25cm2活性區(qū)域下分別實現(xiàn)了32.5%和29.4%的高PCE。
優(yōu)化的封裝PST在25°C和50°C下分別保持了98.3%和90%的初始PCE,，顯示出良好的長期運行穩(wěn)定性,。
4. 長期運行穩(wěn)定性：
o 通過核工程和薄膜沉積技術(shù)，提高了太陽能電池在長期運行中的穩(wěn)定性,，特別是在不同溫度條件下,。
o 長時間操作穩(wěn)定性測試顯示，封裝設(shè)備在1301和800小時后分別保持了初始PCE的98.3%和90%,。
5. 大面積制造均勻性：
o 解決了大面積制造中的均勻性問題,，實現(xiàn)了大面積WBG吸收體的均勻結(jié)晶質(zhì)量和紋理，從而實現(xiàn)高效的大面積太陽能電池,。
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文獻(xiàn)參考自Science 1st Aug.2024_ DOI: 10.1126/science.ado9104
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