摘要
鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）雖然擁有高達 26% 的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），但其異質(zhì)界面引起的不穩(wěn)定性一直是一個難題,。由于鈣鈦礦的熱膨脹系數(shù)高于 SnO2,，鈣鈦礦/SnO2 界面處形成的面內(nèi)拉伸應變是導致 PSCs 不穩(wěn)定的原因之一。成均館大學 Nam-Gyu Park 教授團隊在 ACS Energy Letters 上發(fā)表的研究成果,，提出了一種通過界面分子設計來調(diào)控應變的有效方法,。他們利用帶有磷酸鹽和胺基團的雙功能分子磷酸乙醇胺（PEA）對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜,，并顯著提升了器件的穩(wěn)定性,。研究團隊利用掠入射 X 射線衍射（GIXRD）,、掃描電子顯微鏡（SEM）和時間分辨光致發(fā)光光譜（TRPL）等手段，對薄膜的結(jié)構(gòu),、形貌和光電性能進行了深入分析,。結(jié)果表明，PEA 修飾有效地釋放了鈣鈦礦/SnO2 界面處的拉伸應變,，實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜,。基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%,，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE,，展現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。
研究背景
PSCs 因其高效率,、低成本等優(yōu)點而成為近年來光伏領(lǐng)域的研究熱點,。然而，PSCs 的長期穩(wěn)定性一直是制約其商業(yè)化應用的瓶頸,。其中,，異質(zhì)界面處的應變被認為是導致器件性能衰減的重要因素之一。鈣鈦礦材料與電子傳輸層材料（如 SnO2）之間存在較大的熱膨脹系數(shù)差異,，在器件工作過程中容易產(chǎn)生應變,，從而導致缺陷形成、離子遷移和界面分離等問題,，最終影響器件的穩(wěn)定性。
推薦使用設備
Enlitech QE-R 光伏 / 太陽能電池量子效率測量解決方案
Enlitech REPS 鈣鈦礦與有機光伏Voc損耗分析系統(tǒng)
研究方法
該研究采用 PEA 分子對 SnO2 層進行表面修飾,，以調(diào)控鈣鈦礦/SnO2 界面處的應變,。PEA 分子中的磷酸鹽基團可以與 SnO2 表面形成強相互作用，而胺基團則可以與鈣鈦礦前驅(qū)體中的有機陽離子相互作用,，從而實現(xiàn)對鈣鈦礦薄膜結(jié)晶過程的調(diào)控,。研究團隊利用 GIXRD 技術(shù)分析了鈣鈦礦薄膜的應變狀態(tài)，并通過 SEM 觀察了薄膜的形貌,。此外,，他們還利用 TRPL 光譜研究了器件的載流子動力學。
PSCs 的 EQE 光譜
重要性：上圖展示了 PSCs 的外部量子效率（EQE）光譜,，可以用來評估器件在不同波長光照下的光電轉(zhuǎn)換能力,。EQE 光譜可以反映出器件的光吸收特性以及載流子分離和收集效率。
研究結(jié)果分析：PEA 修飾后的器件在整個可見光范圍內(nèi)都具有更高的 EQE,，這表明 PEA 修飾有效地提升了器件的光電轉(zhuǎn)換能力,。這可能是因為 PEA 修飾改善了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和界面接觸，從而提高了載流子的分離和收集效率,。
PSCs 的光強依賴性 J-V 曲線
重要性：上圖展示了 PSCs 在不同光強下的電流密度-電壓（J-V）曲線,，可以用來評估器件在不同光照條件下的性能,。通過分析 J-V 曲線的變化，可以了解器件的填充因子,、串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻等參數(shù),。
研究結(jié)果分析： PEA 修飾后的器件在不同光強下都表現(xiàn)出更高的填充因子和更低的串聯(lián)電阻，這表明 PEA 修飾有效地改善了器件的電荷傳輸性能,。這可能是因為 PEA 修飾減少了鈣鈦礦/SnO2 界面處的缺陷,，從而降低了載流子的復合損失。
研究結(jié)果與討論
GIXRD 結(jié)果表明,，在裸露的 SnO2 層上沉積鈣鈦礦薄膜時,，會觀察到明顯的拉伸應變。而通過 PEA 修飾 SnO2 表面后,，拉伸應變得到了有效釋放,，實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜。SEM 圖像顯示,，PEA 修飾后的 SnO2 表面更加平整,，鈣鈦礦薄膜的晶粒尺寸更大，結(jié)晶質(zhì)量更高,。TRPL 光譜結(jié)果表明,，PEA 修飾有效地抑制了器件的非輻射復合，延長了載流子的壽命,，從而提高了器件的效率,。
基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%，開路電壓 (Voc) 達到 1.19 V,，短路電流密度 (Jsc) 為 25.82 mA/cm2,，填充因子 (FF) 為 80.76%。此外,，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE,，展現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。相比之下,，基于未修飾 SnO2 的器件在相同條件下僅能保持 66% 的初始 PCE,。
MPA 和 PEA 修飾 SnO2 的濃度對 PSCs 光伏參數(shù)的影響及其重要性：此圖展示了不同濃度的 MPA 和 PEA 對 PSCs 光伏參數(shù)（Voc, Jsc, FF, PCE）的影響。通過比較不同濃度的修飾效果,，可以找到最佳的修飾濃度,，從而獲得最高的器件效率和性能。
研究結(jié)果分析：隨著 MPA 和 PEA 濃度的增加,，器件的 PCE 呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢,。這表明適量的 PEA 修飾可以有效提升器件性能，而過量的修飾則會產(chǎn)生負面影響,。這可能是因為過量的 PEA 會在 SnO2 表面形成過厚的絕緣層,，阻礙電荷傳輸,。
結(jié)論與展望
該研究通過利用界面分子 PEA 對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜,，并顯著提升了 PSCs 的穩(wěn)定性,。研究結(jié)果表明，界面分子設計是一種有效調(diào)控異質(zhì)界面應變,、提升器件性能的策略,。這項工作為制備高效穩(wěn)定的 PSCs 提供了新的思路，并為鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化應用奠定了基礎,。
原文出處: ACS Energy Lett. 2024
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