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瞬態(tài)&穩(wěn)態(tài)耦合光學(xué)法測(cè)定TADF材料中的非輻射衰減率（3）

閱讀：1556        發(fā)布時(shí)間：2022/8/11
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熱激活延遲熒光（TADF）材料作為有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）發(fā)射層是具有很大前景的材料,，其主要優(yōu)點(diǎn)是通過將非輻射三重態(tài)轉(zhuǎn)換為輻射單重態(tài)，使OLED的內(nèi)量子效率達(dá)到*。除了具有系統(tǒng)間反向交叉率高（控制三重態(tài)轉(zhuǎn)換）的重要性外,，最小化非輻射衰變過程對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效率也非常重要,。在這項(xiàng)研究中，我們提供了一種新方法,，不僅可以量化TADF過程中涉及的最重要衰減率,，還可以從瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)光學(xué)數(shù)據(jù)中分別量化單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰減率。此外,，還研究了兩種非輻射衰變方式對(duì)內(nèi)量子效率的不同貢獻(xiàn),。最后，將該方法應(yīng)用于兩種TADF材料的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),。

 

主要內(nèi)容

 

實(shí)驗(yàn)結(jié)果

該方法應(yīng)用于來自兩種Host-Guest系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),，以薄膜的形式，一個(gè)包含25ACA,，另一個(gè)包含26ACA作為發(fā)射TADF分子,，在Zeonex作為主體中1wt%。

 

兩種薄膜的PLQY和PLQYO2的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)如表2所示,。圖4顯示了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和結(jié)果擬合,。該擬合再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的TrPL和PLQYs。在這兩種情況下,，其主要在26ACA的情況下,，PLQYO2擬合顯示出與實(shí)驗(yàn)值的差異（在25ACA中為0.12而不是0.15，在26ACA中為0.21而不是0.41）,。一種可能的解釋是，在方程 (2) 和 (3) 中,，我們認(rèn)為整個(gè)群體都被氧氣淬滅,，而在實(shí)驗(yàn)中可能并非*如此。與這種可能性一致,，PLQYO2的擬合具有誤差,。

 

表2 兩種薄膜25ACA和26ACA的PLQY和PLQYO2實(shí)驗(yàn)值。這兩個(gè)值代表擬合算法的兩個(gè)目標(biāo)

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表2

 

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圖4. 應(yīng)用于兩種TADF薄膜的全局?jǐn)M合結(jié)果：25ACA(a)和26ACA(b),。實(shí)驗(yàn)TrPL衰減與結(jié)果擬合一起顯示,。插圖表示PLQY和PLQYO2的實(shí)驗(yàn)值和擬合值。

 

提取的參數(shù)如表3所示,，并顯示在圖5中以進(jìn)行直接比較,。結(jié)果表明，26ACA中的kf,，kisc和krisc均較高,，與之前在DPEPO中報(bào)告的相似(25ACA：kf=3.6E6 s−1；kisc=1.5E7 s−1,；krisc=0.6E6 s−1. 26ACA：kf=4.3E6 s−1,；kisc=2.7E7 s−1,；krisc=1.8E6 s−1)。這項(xiàng)工作在于,，我們還能夠估計(jì)單重態(tài)的非輻射衰減率和三重態(tài),，表明26ACA中的knrs幾乎比25ACA小兩個(gè)數(shù)量級(jí)，而knrt在兩者之間非常相似,。我們觀察到與單重態(tài)的非輻射衰減率相關(guān)的誤差與其他參數(shù)相比相當(dāng)大,。然而，這一事實(shí)是意料之中的,，因?yàn)榉禽椛渌p率是對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果影響最小的參數(shù)：knrs主要影響TrPL和PLQYO2的迅速衰減,，但由于kf和kisc通常大兩個(gè)或三個(gè)數(shù)量級(jí)，knrs具有相對(duì)較小的影響,。因此,，擬合算法更難以正確估計(jì)它。

 

表3 從擬合算法中提取的衰減率,。誤差是從Jacobian矩陣計(jì)算出來的,，Jacobian矩陣是擬合算法的輸出

 

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表3


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圖5. 從25ACA和26ACA的擬合算法中提取的衰減率圖

 

最后一步，我們可以使用表1中所示的公式和提取率計(jì)算兩部薄膜的預(yù)期ELQY,。得到的ELQY或IQE為25ACA的0.36和26ACA的0.69,。計(jì)算IQE的傳統(tǒng)方法，假設(shè)ηS/T= 1,，25ACA和26ACA的預(yù)測(cè)值分別為0.42和0.71,。其中要注意，在這種情況下,，PLQYs和ELQYs之間的差異很小,，但如圖2所示，根據(jù)所考慮的具體比率,，差異可能會(huì)大得多,。

 

使用完整的光電模型進(jìn)行附加分析和進(jìn)一步建模

我們定義的模型不是特別復(fù)雜，只考慮了兩種激發(fā)態(tài),，假設(shè)磷光不存在,。系統(tǒng)的復(fù)雜性可以通過包括額外的激發(fā)態(tài)來增加。然而,，這種可能性需要定義新的方程,，這將顯著增加未知參數(shù)的數(shù)量。在擬合算法中有大量自由參數(shù)可能會(huì)導(dǎo)致過度擬合,，這會(huì)降低提取值的置信度,。因此，我們遵循使模型盡可能簡(jiǎn)單的前提。盡管如此,，我們想在這里簡(jiǎn)要討論如何在未來的研究中擴(kuò)展所提出的模型,。

通過包括三重態(tài)的輻射衰變可以引入額外的復(fù)雜性。如果發(fā)現(xiàn)磷光對(duì)發(fā)射有顯著貢獻(xiàn)（即,，如果從低溫下的瞬態(tài)光譜數(shù)據(jù)中清楚地觀察到）,，則可以在模型中輕松考慮通過使用kph項(xiàng)修改三重態(tài)方程。

模型中可以包含的其他現(xiàn)象是湮滅過程,，例如單重態(tài)-單重態(tài),、單重態(tài)-三重態(tài)和三重態(tài)-三重態(tài)湮沒。由于這些過程依賴于激子密度,，因此包括使用不同激光強(qiáng)度進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)將是有益的,。此外，在這種情況下,，方程變?yōu)榉蔷€性,，因此有必要從獨(dú)立實(shí)驗(yàn)或模擬中量化激子密度。

最后,，應(yīng)考慮激子-極化子猝滅的影響,，以便對(duì)OLED器件中的IQE進(jìn)行完整分析和有力預(yù)測(cè)。模型擴(kuò)展是可行的,。但顯然,，需要額外的數(shù)據(jù)，例如來自完整設(shè)備的瞬態(tài)電致發(fā)光,。TrPL在全載波貨單載波上作為擬合目標(biāo),。此外，還需要提供電荷載流子的數(shù)量,，例如通過使用設(shè)備模擬,。

一旦使用這種簡(jiǎn)單的ODE方法提取了整組激子參數(shù)，它們就可以用于一維全電光模型,，例如Setfos。這個(gè)選項(xiàng)將允許通過考慮實(shí)際光學(xué)特性來模擬OLED整個(gè)堆棧和重要現(xiàn)象,，例如輻射衰減率（Purcell 因子）和電荷/激子分布的空間依賴性,，這是計(jì)算湮滅和激子淬火損耗時(shí)所必需的?？梢酝ㄟ^包括3D主方程模型添加更多詳細(xì)信息方程模型,，該模型考慮了非局部激子能量轉(zhuǎn)移（Förster，Dexter）,，跨層界面的能量轉(zhuǎn)移和相關(guān)/不相關(guān)的能量紊亂,。

 

結(jié)論

在這項(xiàng)工作中，我們研究了一個(gè)被描述為三級(jí)模型的TADF系統(tǒng)，包括單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰變,。非輻射過程對(duì)EQE的影響已被深入研究和量化,。

介紹了一種以瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（TrPL、PLQY和PLQYO2）為輸入數(shù)據(jù)的全局?jǐn)M合算法,。除了確定kf,，kisc和 krisc（它們本身可以通過簡(jiǎn)單的TrPL擬合輕松推斷）之外，該算法還允許提取通常很難單獨(dú)評(píng)估的knrs和knrt,。

最后,，我們將這種擬合方法應(yīng)用于兩種發(fā)光薄膜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。分析結(jié)果表明,，這兩種材料的速率非常相似,，除了單重態(tài)的非輻射衰變?cè)?5ACA中幾乎比在26ACA中大兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

本研究旨在提供一種新的簡(jiǎn)單方法來估計(jì)TADF發(fā)射器系統(tǒng)中的所有相關(guān)過程,，從而更好地估計(jì)真實(shí)TADF OLED中的最大EQE,。

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