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幾十年來,，像黃石國家公園這樣的熱液環(huán)境中氣體的釋放一直是熱門研究方向,。先前在黃石公園進行的研究量化了火山口和大氣之間交換的二氧化碳量，強調了黃石公園如何通過火山口每年排放約4.4×107公斤的二氧化碳,。
諾里斯間歇泉盆地(Norris Geyser Basin, NGB)位于黃石公園的西北部,，是蒸汽船間歇泉的所在地。蒸汽船間歇泉在公園的數百個間歇泉中脫穎而出,，是因為它向空氣中噴射的流體-氣體混合物可以超過115米的高度,，。氣體主要由可冷凝蒸汽和不可冷凝CO2組成,，還有少量其它不可冷凝氣體,，如CH4,。雖然蒸汽船并不定期噴發(fā),，但間歇泉最近變得非常活躍,。2000年至2017年期間,，發(fā)生了11次火山噴發(fā)；然而,，在2018年3月至2021年2月24日期間,，蒸汽船噴發(fā)了129次。為了研究氣體排放的變化是否可以作為間歇泉噴發(fā)的前兆,，2019年6月12日,，我們連續(xù)測量了間歇泉在一次噴發(fā)事件前后30米處甲烷和二氧化碳的擴散排放。
本研究使用了兩臺儀器來測量地表通量,。
Eosense自動呼吸室(AC)被安裝在距離間歇泉約30米的地面上,，在間歇泉和蓄水池泉之間。AC被編程為關閉15分鐘,，允許氣體從地下逸出積聚,，打開5分鐘沖洗一次,，完成一個周期，期間共進行17次測試,，其中噴發(fā)前完成了7次測量(包括前兆測量),，噴發(fā)后進行了10次測量。自動呼吸室(AC)通過管路連接到Picarro G2201-i CO2,、CH4濃度及同位素分析儀,，組成CRDS-AC通量及同位素觀測系統(tǒng)，該系統(tǒng)可以測量CH4和CO2的濃度及其碳同位素組成,，δ13C-CH4和δ13C-CO2大約每4s測量一次,。在濃度-時間曲線穩(wěn)定1 - 2分鐘后的前3 - 4分鐘，用斜率乘以自動呼吸室(AC)內部體積和底座橫截面積的商來估算通量,。CRDS儀器放置在多功能車(GorrillaCarts®GORMP-12)上,。在車上，由兩節(jié)12V直流深循環(huán)船用電池并聯(lián)連接,，通過直流-交流電源逆變器為分析儀供電,。
期間還使用了僅測量CO2通量的單個便攜式呼吸室(PAC)。該PAC是一個閉路EGM-5便攜式CO2氣體分析儀(PP Systems, Amesbury, MA),，腔室直接連接到分析儀,，提供二氧化碳濃度的高頻繁測量(10赫茲)。使用線性模型計算CO2通量,。PAC系統(tǒng)在另外三個標有標記的位置進行移動測量,，這增加了本研究期間測量的空間足跡。
在單次蒸汽船間歇泉噴發(fā)前~3 h,、噴發(fā)中和噴發(fā)后~ 2 h測量了地表CO2和CH4通量以及其碳同位素組成,。以觀察擴散排放活動的變化是否與噴發(fā)的特定階段有關，從而揭示諾里斯間歇泉盆地中地下氣體的運移機制,。
在噴發(fā)之前和整個噴發(fā)過程中,，我們使用Picarro CRDS分析儀測量彌漫性氣體排放，我們將其報告為地表通量,。對于CH4,，噴發(fā)前后的通量在誤差范圍內相同，平均值分別為42.3±1.3和42.3±1.6 mg m?2 day?1,。同樣,，CO2在噴發(fā)前(50.3±1.8 g m?2 day?1)和噴發(fā)后(52.3±2.2 g m?2 day?1)表現出相似的通量。
然而,，在噴發(fā)之前(不到25分鐘),，與之前6次Picarro CRDS分析儀測量的平均值有偏差。這第七組測量發(fā)生在從靜息期階段到預演期階段的過渡期間,，顯示CH4和CO2的通量分別下降了58%和50%,。這種偏離發(fā)生在靜息期(a)的結束和預演期(b)的開始,，在繪制的時間序列中清晰地說明了這一點，該階段稱為前體測量(圖2),。
連續(xù)的CRDS-AC δ13C測量表明,，重同位素在每個腔體中都有富集。在每個氣室圍封期間最后10次δ13C測量值的平均值作為δ13C源值,。結果得出δ13C-CH4 = - 27.5±0.3‰,，δ13C-CO2 = - 3.9±0.1‰(圖4a)。這些源組成比各自的大氣端元(CH4≈?47‰和CO2≈?8‰)的同位素重,。例外是一組前體測量,，其中δ13C-CH4為?35.7±2.1‰，δ13C-CO2為?6.2±0.4‰(圖4b),。前驅體測量值明顯比非前驅體測量值輕,，并且更接近大氣成分。
將測量到的通量和氣源同位素組成結合在一個圖中(圖3b),，突出了前驅體測量的異常性質,。圖左下角的基準面表示在圖2所示的時間序列中也可以觀察到的前兆信號。
雖然蒸汽船噴發(fā)的具體機制不能僅由氣體測量來支持,，但通過整合收集的數據和先前發(fā)布的信息,，這里共享了該系統(tǒng)的概念模型(圖5)。
大量證據表明,，溫泉水起源于滲入并流經流紋巖的大氣水,，以補給NGB和公園其他地方的間歇泉。從熱成因δ13C-CH4特征和地幔樣δ13C-CO2組成來看,，系統(tǒng)中大部分氣體來源于深部,。在兩次噴發(fā)之間，我們認為存在地幔氣體從深層源向上的穩(wěn)態(tài)輸送(圖5a),。這些氣體溶解在水中,，在含水層頂部溶解,，向地表遷移,，與淺層氣體混合，然后以恒定的速率從地表排出,。
在距離蒸汽船間歇泉開口30 m處進行的光腔摔蕩光譜測量顯示,，在2020年6月12日觀測到的一次噴發(fā)開始前約10-25分鐘，CH4和CO2的通量分別急劇下降58%和50%,。這一證據表明,，就在這次噴發(fā)之前，充滿氣體的水向間歇泉管道流動,。同樣,，CH4 (δ13C-CH4)和CO2 (δ13C-CO2)的前體碳同位素測量值(分別為- 35.7±2.1‰和- 6.2±0.4‰)明顯輕于非前體碳同位素測量值(- 27.5±0.3‰;?3.9±0.1‰),，δ13C在噴發(fā)開始后立即恢復到穩(wěn)態(tài)值。熱水和天然氣的高估計平衡溫度表明,，至少在470米深處有一個深源,。之前的研究呼吁監(jiān)測黃石間歇泉的氣體排放率，而這項研究為如何有效地進行彌漫氣體測量和研究提供了一個模型,。
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