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2016-6-21 閱讀(1008)
波函數(shù)塌縮也稱軌道塌縮，是指隨著核外電子感受到的有效勢(shì)的變化,，原子能級(jí)降低以及電子軌道半徑急劇減小的一種現(xiàn)象,。波函數(shù)塌縮在很大程度上影響著原子或離子的性質(zhì)。GoeppertM在1941年指出中性稀土元素的性質(zhì)在很大程度上依賴于該組元素f電子波函數(shù)的塌縮性質(zhì),。
子波函數(shù)的塌縮現(xiàn)象,。之后多年，有關(guān)波函數(shù)塌縮對(duì)原子或離子性質(zhì)影響的理論和實(shí)驗(yàn)研究,，一直是人們普遍感興趣的課題,。
在過去的幾十年中，人們對(duì)有關(guān)4f波函數(shù)塌縮對(duì)鑭系元素（特別是2=5470）的原子或離子/吸收光譜影響的理論和實(shí)驗(yàn)的研究已經(jīng)做了大量工作,。Dong研究小組基于相對(duì)論多組態(tài)Dirac-Fock方法對(duì)Xe原子等核及等電子系列離子的4/波函數(shù)塌縮及4f波函數(shù)塌縮對(duì)其―44/放射躍遷性質(zhì)的影響和基于HFR自洽場(chǎng)方法對(duì)類Ca離子3d波函數(shù)塌縮及3d波函數(shù)塌縮對(duì)類Ca離子放射躍遷性質(zhì)的影響也做了相關(guān)的理論研究,。目前，對(duì)錒系元素原子和離子5/波函數(shù)塌縮及5/波函數(shù)塌縮對(duì)吸收光譜影響的研究也在吸引著人們的興趣,，特別是對(duì)錒系Th和U元素等核系列離子5/激發(fā)的實(shí)驗(yàn)的研究已經(jīng)有大量的研究成果,。例如，Carroll等人在1984年對(duì)由激光產(chǎn)生的等離子體中的不同離化態(tài)的U離子的XUV光譜進(jìn)行觀察,，發(fā)現(xiàn)在波長為10nm附近,，光譜主要是5/躍遷產(chǎn)生，并且基于Har-tree-Fock和Dirac-Fock方法的計(jì)算對(duì)UVI和UXV的5/躍遷光譜進(jìn)行了識(shí)別,。1986年,，Carroll等人再次對(duì)由激光產(chǎn)生的等離子體中的不同離化態(tài)的Th離子的XUV光譜進(jìn)行觀察，發(fā)現(xiàn)了許多分別屬于ThXI和ThXI的― 5,，6/5/和W1.6/―5,，5/，6戶躍遷譜線,。Ka-mpen等人在2000年研究了U原子的光吸收過程,，發(fā)現(xiàn)U原子殼層的光吸收譜主要是由離散激發(fā)區(qū)的5/激發(fā)躍遷產(chǎn)生。對(duì)于錒系元素,，5/波函數(shù)的塌縮強(qiáng)烈的影響著5/波函數(shù)與更高杉（>6）波函數(shù)之間的相互作用和5,，―（n>5）躍遷能及振子強(qiáng)度，因此對(duì)5/波函數(shù)塌縮進(jìn)行系統(tǒng)的理論研究是非常有必要的,。
本文利用考慮了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和組態(tài)相互作用的HFR和LS-dependent的HFR自洽場(chǎng)方法,，在對(duì)Xe原子等核及等電子系列離子4/波函數(shù)塌縮及4°―44/放射躍遷性質(zhì)研究的基礎(chǔ)上系統(tǒng)地計(jì)算Rn等電子系列離子的5/、6/電子徑向波函數(shù),，分析5/波函數(shù)的塌縮規(guī)律及n/波函數(shù)的變化特性,，進(jìn)一步討論Rn等電子系列離子（5<<10）放射躍遷性質(zhì)的變化特性。
2理論方法2.1徑向波函數(shù)及其軌道半徑的計(jì)算有關(guān)考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和組態(tài)相互作用HFR理論方法的詳細(xì)描述可以參閱,，這里僅作扼要介紹,。
在HFR理論方法中,，組態(tài)平均徑向波函數(shù)的計(jì)算可以通過求解如下的自洽迭代HFR方程（1）式得到：其中，為HF勢(shì),，可表示為（2）,，p表示電子的球平均數(shù)密度，表示電子f的幾率密度,，并有+=+0―.在以上所有積分中,，r<和r>分別表示r和r2中較小者和較大者。
不同譜項(xiàng)的徑向波函數(shù)可以通過求解LS-de-pendent的Hartree-Fock方程得到與方程（1）不同的是,，在勢(shì)中還要進(jìn)一步增加如下的直接項(xiàng)和交換項(xiàng)：如果一旦求出了徑向波函數(shù)久O）,，就可利用下式進(jìn)一步計(jì)算平均軌道半徑，2.3放射躍遷幾率和振子強(qiáng)度的計(jì)算單位時(shí)間量子體系從激發(fā)初態(tài)i到末態(tài)/的愛因斯坦自發(fā)輔射躍遷幾率為其中,，為電偶極躍遷矩陣元,，可表示為>分別表示激發(fā)初態(tài)i和末態(tài)/的原子態(tài)波函數(shù)，可以通過組態(tài)波函數(shù)線性組合而成,。
3結(jié)果與討論絕由玄萬丨丨苗油斷棍被為了說明5/波函數(shù)的塌縮規(guī)律,，本文系統(tǒng)地計(jì)算了Rn等電子系列離子的5/電子徑向波函數(shù)。（a）展示了Rn等電子系列離子（Rn―Pu8+）的激發(fā)組態(tài)5,，5/6/6,，在組態(tài)平均下的5/電子徑向波函數(shù)。從圖中可以看出,，在Fr+和Ra2+離子之間,，5/波函數(shù)發(fā)生了突然的收縮，其軌道平均半徑由Fr+離子的7.791a.u.減小為Ra2+離子的2.061a.u.（如表1所ttO,，相差大約6a.u.,，而Ac3+離子的5/軌道半徑與Ra2+離子的5/軌道半徑相比相差約。46a.u另外,，還可以看出隨著原子序數(shù)Z的進(jìn)一步增大,，5/波函數(shù)的收縮變得緩慢,，相鄰離子的5/軌道半徑相差越來越小這表明,，Rn等電子系列離子5/波函數(shù)的塌縮發(fā)生在Fr+和Ra2+離子間，從Ra2+離子開始,，組態(tài)平均下的5/波函數(shù)從外勢(shì)阱塌縮進(jìn)內(nèi)勢(shì)阱,。（b），（c）,，（d）分別展示了Rn等電子系列離子的激發(fā)組態(tài)5,，5/6/6/的5/波函數(shù)在sp、3?。?、1,；5譜項(xiàng)中的情形?？梢钥吹?，5/波函數(shù)在不同譜項(xiàng)中的塌縮是不一樣的，3P,、3D譜項(xiàng)中的塌縮與在平均組態(tài)下的塌縮相似,，塌縮均發(fā)生在Fr+和Ra2+離子間，而1P譜項(xiàng)中的5f波函數(shù)是逐漸收縮,，并沒有發(fā)生突然塌縮,，這就是所謂的5/波函數(shù)的部分塌縮，這說明5/波函數(shù)塌縮表1 Rn等電子系列離子在組態(tài)平均及譜項(xiàng)依賴近似下的5/軌道平均半徑（單位：a.u.）Rn等電子系列離子的5,，5/6526,，激發(fā)組態(tài)在組態(tài)平均及3P，3D,，譜相中的5/波函數(shù)U）組態(tài)平均下的5/波函數(shù),；（b）3尸譜相中的5f波函數(shù)；（c）3D譜相中的5f波函數(shù),；（d）if譜相中的5f波函數(shù)Fig,，1 5/-wavefunctionsoftheconfigurations與譜項(xiàng)有強(qiáng)烈的依賴關(guān)系。
為了更進(jìn)一步說明5/波函數(shù)的部分塌縮,，分別比較了Rn原子和Fr+,、Ra2+和Ac3+離子5"5/6s26激發(fā)組態(tài)在組態(tài)平均下和在3D、3iVM普項(xiàng)中的波函數(shù),。從圖中可以看出,，對(duì)于Rn原子，5/波函數(shù)在組態(tài)平均下和在313,、3尸,、1戶譜項(xiàng)中是*重合的，這是因?yàn)閷?duì)于Rn原子,，5/波函數(shù)*在有效勢(shì)壘的外阱,，內(nèi)阱對(duì)它的干擾很小。當(dāng)核電荷數(shù)增加1,，即到Fr+離子時(shí),，由于內(nèi)阱隨核電荷數(shù)增加開始加深并對(duì)5/波函數(shù)產(chǎn)生影響，組態(tài)平均下和3D,、3P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)在內(nèi)阱的峰值已明顯增加,，不同譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)不再重合。當(dāng)核電荷數(shù)繼續(xù)增加1,，到Ra2+離子時(shí),，內(nèi)阱加深已足夠支撐束縛態(tài)的5/波函數(shù),，5/波函數(shù)在組態(tài)平均和3D、3P譜項(xiàng)中*塌縮進(jìn)內(nèi)阱,，但這時(shí)1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)盡管有所收縮,，卻仍然在外阱，內(nèi)阱對(duì)它的影響依然很小,，這就造成了5/波函數(shù)的部分塌縮,，此時(shí)5/波函數(shù)在譜項(xiàng)中與在、,、譜項(xiàng)中和組態(tài)平均下的分離zui大,。之后，隨著核電荷數(shù)的繼續(xù)增加,，在1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)繼續(xù)收縮,，并且與在3D、3P譜項(xiàng)中和組態(tài)平均下的分離開始減小,，直到1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)*塌縮并且和在3D,、3P譜項(xiàng)中及組態(tài)平均下*重合為止。
3.2類Rn離子n/（n>6）波函數(shù)的變化特性（a）,，（b）分別展示了Rn原子到類氡Th4+離子在組態(tài)平均下的5/,、6/波函數(shù)。作為比較,，圖中也給出了H原子和類氫He+,、Li2+離子的4/、5/波函數(shù)和Xe原子的4/波函數(shù),。*,，/波函數(shù)在未塌縮時(shí)，在有效勢(shì)的外阱,，受到的是長程庫侖勢(shì)也就是類氫勢(shì),。因此Xe原子的4/波函數(shù)與H原子的4f波函數(shù)類似，這在（a）可以看出,。當(dāng)某一軌道/波函數(shù)發(fā)生塌縮后,，便不再是類氫勢(shì)，但更篼軌道的/波函數(shù)仍受到的是類氫勢(shì),。比如Ba原子,，其4/波函數(shù)塌縮后,，4/波函數(shù)不再與類氫離子的4/波函數(shù)相似,，但其5/波函數(shù)類似于H原子4/波函數(shù)。對(duì)于Rn原子,，我們也發(fā)現(xiàn),，當(dāng)其4/波函數(shù)塌縮后,，5/波函數(shù)類似Rn等電子系列離子的5，5/6/6/>6激發(fā)組態(tài)中的5f波函數(shù)比較Rn等電子系列離子在組態(tài)平均下的5/波函數(shù)和類氫離子及Xe原子的4/波函數(shù),；（b）Rn等電于H原子和未塌縮的Xe原子的4/波函數(shù),。這在（a）也可以清楚的看出。同樣的道理,，如果5/波函數(shù)塌縮,，5/波函數(shù)不再與類氫離子4/波函數(shù)相似，但這時(shí)6/波函數(shù)仍類似于類氫離子的4/波函數(shù),，即這時(shí)更高的n/（n>6）波函數(shù)類似于類氫離子（n―2）/波函數(shù),。
另外，觀察（a）和（b）發(fā)現(xiàn),，F(xiàn)r+離子的5/,、6/波函數(shù)與其它類氡離子5/、6/波函數(shù)有很大的不同,，F(xiàn)r+離子的5/,、6/波函數(shù)有明顯的雙峰結(jié)構(gòu)，這說明Fr+離子相比于Ra2+,、Ac3+和Th4+離子,，盡管其有效勢(shì)的內(nèi)阱不是足夠深，還不能支撐束縛態(tài)的5/波函數(shù),，但內(nèi)阱的加深已經(jīng)開始影響Fr+離子5/波函數(shù),，此時(shí)的5/波函數(shù)處于內(nèi)阱和外阱本征態(tài)之間強(qiáng)烈的相互作用階段，所以從（a）表2中可以看到Fr+離子5/波函數(shù)與類氫He+離子的4f波函數(shù)有很大的不同,。
3.3類Rn離子5d―n/（5 象就是所謂的共振現(xiàn)象,。對(duì)于中性原子，通道的勢(shì)形共振可導(dǎo)致在電離閾值之上的巨共振,，所以在離散激發(fā)區(qū),，/（66）能級(jí)的相互作用增強(qiáng)，導(dǎo)致n/（,；2>6）波函數(shù)的雜化和離散激發(fā)區(qū)相對(duì)大的t/ip（66）里德堡序列之下,，變成真正的束縛態(tài)，隨著原子序數(shù)Z的繼續(xù)增加,，僅僅加寬了n/態(tài)之間能量的分離,，同時(shí)*塌縮的5/和更高的態(tài)之間的相互作用消失，結(jié)果使得向塌縮的5/1P能級(jí)的躍遷的振子強(qiáng)度達(dá)到zui大值,。
基于當(dāng)前的計(jì)算,，我們可以進(jìn)一步解釋波函數(shù)部分塌縮對(duì)躍遷振子強(qiáng)度的影響。類氡Ra2+離子（65/轉(zhuǎn)移,，zui終當(dāng)5/波函數(shù)*塌縮后,，躍遷主要發(fā)生在5―5/ 1P之間,。
4結(jié)語本文利用HFR自洽場(chǎng)方法系統(tǒng)地計(jì)算了Rn等電子系列離子的5/、6/電子徑向波函數(shù)和5W°北京富瑞恒創(chuàng)科技有限公司,。
