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超臨界流體輔助制備石墨烯

閱讀:1833      發(fā)布時(shí)間:2018-8-31
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石墨烯以其優(yōu)異的物理機(jī)械性能,,如巨大的表面積、的導(dǎo)電性及穩(wěn)定性,,在許多學(xué)科領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注,。尤其是在燃料電池領(lǐng)域,,石墨烯與金屬納米粒子結(jié)合構(gòu)建新一代催化劑已經(jīng)成為一種新的途徑。本論文主要研究討論了氧化石墨,、低缺陷石墨烯的制備,,并以此類材料為載體,與Pd納米粒子以及PtRuNi三元納米粒子結(jié)合形成的新型催化劑在燃料電池中的應(yīng)用,。主要內(nèi)容包括:

 1.本實(shí)驗(yàn)利用氧化石墨表面大量的含氧基團(tuán),,將其充分溶解于甲醇溶液中,使其形成層數(shù)較少的氧化石墨烯的均相溶液,。再通過超臨界CO2和甲醇的混合流體,,將DMAB產(chǎn)生的H2運(yùn)輸?shù)窖趸┑母鱾€(gè)角落,。氧化石墨烯較薄的層數(shù)和超臨界流體的滲透能力,,不僅有利于氧化石墨烯的充分還原,還有利于金屬前驅(qū)體在較大比表面積的石墨烯表面均勻地分散,,進(jìn)而制得高性能的電化學(xué)催化劑,。通過XRD、TEM,、EDS,、XPS等方法分析了PtRuNi/石墨烯復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和組成。并用電化學(xué)的方法比較了CCG/PtRuNi,,CCG/PtRu與XC-72/PtRuNi(其中CCG為化學(xué)輔助還原石墨烯,,XC-72為炭黑)的甲醇和乙醇的電催化活性,結(jié)果顯示我們制備的CCG/PtRuNi顯著提高甲醇和乙醇電催化活性,。

 2.本實(shí)驗(yàn)利用較低濃度酸在冷凝回流的條件下處理石墨烯片層,,使得石墨烯片層上具有充足但不過量的含氧基團(tuán),這些含氧基團(tuán)既可以調(diào)節(jié)石墨烯在溶劑中的溶解性,,又可以作為鈀納米粒子沉積時(shí)的成核點(diǎn),。再以制備好的低缺陷石墨烯(LDG)為原料,在超臨界CO2和甲醇混合流體的輔助下,,將鈀納米粒子成功負(fù)載到石墨烯表面,。通過XRD、TEM,、EDS,、XPS、拉曼等方法分析了鈀/石墨烯復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和組成,。并用電化學(xué)的方法比較了LDG/Pd,,CCG/Pd,PG/Pd與XC-72/Pd(其中LDG為低缺陷石墨烯,,CCG為化學(xué)輔助還原石墨烯,,PG為直接剝離石墨烯,,XC-72為炭黑)的甲酸和甲醇的電催化活性,結(jié)果顯示我們制備的LDG/Pd明顯改善甲酸和甲醇電催化活性,。

 3.本實(shí)驗(yàn)利用較低濃度酸在冷凝回流的條件下處理石墨烯片層,,使得石墨烯片層上具有充足但不過量的含氧基團(tuán)。這些含氧基團(tuán)既可以調(diào)節(jié)石墨烯在溶劑中的溶解性,,又可以作為金屬納米粒子沉積時(shí)的成核點(diǎn),。再以制備好的低缺陷石墨烯(LDG)為原料,利用超臨界CO2和甲醇混合流體的分散性好,、粘度低,、密度可控、和表面張力為零等優(yōu)點(diǎn),,將Pt,、Ru、Ni等金屬納米粒子成功的負(fù)載到石墨烯表面,。通過XRD,、TEM、EDS,、XPS,、拉曼等方法分析了PtRuNi/石墨烯復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和組成。并用電化學(xué)的方法比較了LDG/PtRuNi,,LDG/PtRu,,LDG/Pt,CCG/PtRuNi與XC-72/PtRuNi(LDG為低缺陷石墨烯,,CCG為化學(xué)輔助還原石墨烯,,XC-72為炭黑)的甲醇和乙醇的電催化活性,結(jié)果顯示我們制備的LDG/PtRuNi遠(yuǎn)優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的甲醇和乙醇電催化活性,。

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