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撫生試劑-過渡金屬化合物的合成研究取得重要進(jìn)展

閱讀:436          發(fā)布時(shí)間:2013-12-19

過渡金屬化合物的合成研究取得重要進(jìn)展
過渡金屬化合物因?yàn)槠?的力,、熱、光,、電,、磁學(xué)性質(zhì)以及表現(xiàn)出的眾多協(xié)同效應(yīng)而成為無機(jī)固體化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。由長春應(yīng)用化學(xué)研究所稀土資源利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(籌)孟健研究員主持,,由北京科技大學(xué)邢獻(xiàn)然教授和長春應(yīng)化所武志堅(jiān),、曹學(xué)強(qiáng)研究員等組成的研究團(tuán)隊(duì)承擔(dān)的國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目“過渡金屬化合物的合成及其特殊性質(zhì)的研究"日前通過國家自然科學(xué)基金委組織的專家鑒定。專家認(rèn)為該項(xiàng)目取得的研究成果具有重要的學(xué)術(shù)意義和廣泛的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,,達(dá)到同類研究的先進(jìn)水平,。

    一、針對過渡金屬化合物的結(jié)構(gòu),、化學(xué)鍵的成鍵與電學(xué)及磁學(xué)性質(zhì)的關(guān)系,,進(jìn)行了化合物的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),開展了構(gòu)效關(guān)系理論模擬,,力圖闡明化合物晶體結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)的關(guān)系,。

    對YBaMn2O5的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)此類化合物隨著Mn-O-Mn角度的變化,,其磁耦合由G型反鐵磁轉(zhuǎn)變到A型反鐵磁,,理論計(jì)算結(jié)果既支持了實(shí)驗(yàn)結(jié)果,也驗(yàn)證了Goodenough的磁耦合理論,。

    成功地預(yù)測了一種新型的化合物CaCu3Fe4O12 的熱力學(xué)穩(wěn)定性,,并具有亞鐵磁性半金屬結(jié)構(gòu),極有可能成為一種新型的自旋電子材料,。我們的文章發(fā)表后不久,,日本京都大學(xué)Y.Shimakawa教授的研究小組成功地合成出了該化合物,充分證明理論研究的可靠性和前瞻性,。

    二,、從結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)出發(fā),研究了化合物的結(jié)構(gòu)畸變與物理性質(zhì)的關(guān)系,,提出了化合物中離子與電子傳導(dǎo)的機(jī)理,,設(shè)計(jì)合成了中低溫條件下性能良好的氧離子導(dǎo)體。

    自行設(shè)計(jì),、研制了一套較完整的電學(xué)性質(zhì)測試系統(tǒng),,可以自動控制測量材料的導(dǎo)電率和Seebeck系數(shù)。溫度和氧分壓的測試范圍廣(1~10-17Pa,,室溫~1000℃),,可以模擬任何氧分壓條件的氣氛;設(shè)計(jì)合成了新型固體氧化物電解質(zhì)La2Mo2O9,、La3MMo2O12以及雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物,,發(fā)現(xiàn)它在中溫區(qū)的氧離子電導(dǎo)率高于傳統(tǒng)的螢石與鈣鈦礦結(jié)構(gòu)固體電解質(zhì)。發(fā)現(xiàn)Mo離子的d軌道的相互作用可以形成t2g軌道的直接重疊,,可以認(rèn)為Mo離子的電子通過σ鍵或π鍵躍遷到臨近的Mo離子上,,進(jìn)而產(chǎn)生了電子的傳導(dǎo)。進(jìn)一步完善了離子與電子傳導(dǎo)機(jī)理,。

    三,、對一系列的鉛基鈦酸鹽陶瓷進(jìn)行了研究,通過Rietveld方法進(jìn)行了化合物的全譜擬合的結(jié)構(gòu)精修,,用有序-無序模型解決了化合物中B位的有序-無序問題,,發(fā)現(xiàn)了由過渡金屬離子的摻雜可以很好調(diào)節(jié)化合物的熱膨脹性質(zhì),發(fā)現(xiàn)了近零膨脹的新材料,。

    通過設(shè)計(jì)合成和結(jié)構(gòu)畸變的方法,,對鉛基鈦酸鹽陶瓷(1-x-y)PbTiO3-xBiFeO3-yBi(Ti1/2Zn1/2)O3進(jìn)行了研究,,通過Rietveld對他們的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了精修,用有序-無序模型解決了B位的有序-無序問題,;發(fā)現(xiàn)在-140,?700℃具有零膨脹特性的PbTiO3-0.1BiFeO3-0.3Bi(Zn1/2Fe1/2)O3基化合物。

    研究了稀土摻雜的鉛基鈦酸鹽系列化合物的合成,、晶體結(jié)構(gòu),、熱膨脹性,相應(yīng)的固溶區(qū)限,、化合物的非化學(xué)計(jì)量性,、固溶化合物的熱力學(xué)穩(wěn)定性、固溶化合物(納米顆粒)形貌與固溶度的關(guān)系等,,發(fā)現(xiàn)負(fù)熱膨脹材料固體電解質(zhì)Zr1-xYbxW2O8,,在300-700℃為氧離子導(dǎo)體;增加Y加雜提高空位濃度,,提高離子電導(dǎo)率,。并制備出熱膨脹系數(shù)可調(diào),且陶瓷力學(xué)性能良好的負(fù)熱膨脹復(fù)合材料ZrW2O8/Al2O3陶瓷,。增強(qiáng)了鉛基鈦酸鹽的負(fù)熱膨脹特性,,發(fā)現(xiàn)了可以調(diào)節(jié)至(近)零膨脹TEC材料。
過渡金屬化合物的合成研究取得重要進(jìn)展

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