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近年來超臨界流體科學(xué)和技術(shù)越來越受到人們的關(guān)注,。超臨界流體體系相行為及其對(duì)化學(xué)反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響是目前的研究熱點(diǎn)之一。本論文研究了一些混合流體的氣液平衡性質(zhì),，并著重研究了相行為對(duì)超臨界CO2中硬脂酸甘油單酯與甲醇酯交換反應(yīng)和油酸乙酯與乙烯烯烴復(fù)分解反應(yīng)性質(zhì)的影響,。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　 1.在333.15K和343.15 K，0-10.5 MPa范圍內(nèi),，研究了超臨界CO2( SCCO2)中硬脂酸甘油單酯與甲醇酯交換反應(yīng),，考察了溫度、壓力,、反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率的影響,，研究了CO2-甲醇一硬脂酸甘油單酯體系相行為隨壓力的變化。結(jié)果表明,，反應(yīng)速率隨著CO2壓力的增加大幅度提高,。這主要是因?yàn)镃O2可以增加反應(yīng)物的互溶性，降低反應(yīng)體系的粘度,，增加反應(yīng)物的擴(kuò)散系數(shù),。這表明CO2作為綠色溶劑或添加劑可以有效地優(yōu)化化學(xué)反應(yīng)。
　　 2.在不同溫度和CO2壓力下,，對(duì)油酸乙酯與乙烯烯烴復(fù)分解反應(yīng)制備1-癸烯和9-癸烯酸乙酯進(jìn)行了研究,。用Peng-Robinson狀態(tài)方程計(jì)算了反應(yīng)體系的相行為，考察了相行為對(duì)化學(xué)反應(yīng)性質(zhì)的影響,。結(jié)果表明,，反應(yīng)的速率和轉(zhuǎn)化率可以用CO2的壓力進(jìn)行調(diào)節(jié)和優(yōu)化。當(dāng)反應(yīng)物在富CO2相中的溶解度較小,，而產(chǎn)物溶解度很大時(shí),，反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率都比沒有CO2時(shí)高很多。這主要是因?yàn)楫a(chǎn)物在CO2中溶解促進(jìn)反應(yīng)平衡移動(dòng),，同時(shí)CO2在液相中的溶解降低了反應(yīng)體系的粘度,，增大了反應(yīng)物的擴(kuò)散系數(shù)；當(dāng)壓力過高時(shí),，由于反應(yīng)物和生成物在富CO2相中的溶解度都很大,，流體變成一相，催化劑沉降,，導(dǎo)致反應(yīng)速率降低,。
　　 3.在303.15-338.15K，0-15MPa范圍內(nèi),，測(cè)定了CO2-油酸乙酯,、CO2-月桂酸甲酯、H2-月桂酸甲酯,、CO2-月桂醇,、H2-月桂醇和CO2-H2-月桂醇體系的氣液平衡性質(zhì),，得到一批重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，系統(tǒng)研究了溫度和壓力對(duì)氣液平衡性質(zhì)的影響,，用Peng-Robinson狀態(tài)方程對(duì)這些體系的氣液平衡性質(zhì)進(jìn)行了關(guān)聯(lián)計(jì)算。結(jié)果表明,，在所研究的溫度和壓力范圍內(nèi)CO2的溶解為放熱,，而H2的溶解是吸熱過程。Peng-Robinson方程的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值一致性較好,，體系相行為可以用此方程進(jìn)行預(yù)測(cè),。