供稿|  石俊俊

編輯|  Norah,、孫平

校閱|  Lucy,、Joanna

電介質(zhì)納米線是一種具有重要應(yīng)用潛力的納米結(jié)構(gòu)，由于具有較低的光學(xué)傳輸損耗以及較強(qiáng)場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng),，在基礎(chǔ)研究及實(shí)際應(yīng)用中均有著廣泛前景,，如激光器、探測(cè)器以及非線性光源等方面,。然而,，當(dāng)納米線尺寸較小時(shí)，大部分的光場(chǎng)能量將泄漏于波導(dǎo)之外,，使其非線性轉(zhuǎn)換效率大大降低,，這阻礙了實(shí)際光學(xué)器件的應(yīng)用。有沒(méi)有一種方法能夠集中光場(chǎng)能量,，實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)換效率的提升呢,？

前段時(shí)間,，武漢大學(xué)徐紅星院士,、張順平副教授與國(guó)外團(tuán)隊(duì)利用表面等離激元與介質(zhì)波導(dǎo)耦合的混合波導(dǎo)，實(shí)現(xiàn)了轉(zhuǎn)換效率為4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波產(chǎn)生,。

這一研究為提升介電納米線的非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率和拓寬其應(yīng)用開辟了新方法,。本次“前沿用戶報(bào)道”欄目就將帶領(lǐng)大家了解這一效率是如何實(shí)現(xiàn)的。

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01

新策略實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)換效率的數(shù)量級(jí)提升

波導(dǎo)作為引導(dǎo)電磁波傳輸?shù)慕Y(jié)構(gòu),，要想提升非線性轉(zhuǎn)換效率,，可以從改善其結(jié)構(gòu)入手。目前,，大多數(shù)學(xué)者致力于表面等離激元波導(dǎo)的研究,，因?yàn)?/span>相較于其他波導(dǎo)，表面等離激元波導(dǎo)能夠在亞波長(zhǎng)尺度上的局域電磁場(chǎng)中突破衍射極限,，這為納米集成化器件提供了思路,。

但等離激元波導(dǎo)也存在一個(gè)重要問(wèn)題是，那就是它的金屬的歐姆損耗會(huì)限制其傳輸距離,，阻礙長(zhǎng)距離傳輸,。與等離激元波導(dǎo)不同的是，傳統(tǒng)的介質(zhì)波導(dǎo)損耗較低,，可以實(shí)現(xiàn)較長(zhǎng)距離傳輸,。基于此,，團(tuán)隊(duì)成員設(shè)想,，若是將傳統(tǒng)介質(zhì)波導(dǎo)與表面等離激元結(jié)構(gòu)進(jìn)行耦合,，形成雜化等離激元波導(dǎo)(以下簡(jiǎn)稱混合波導(dǎo)），是不是就很有可能在損耗和局域性之間達(dá)成折中,，進(jìn)一步提升非線性效率呢,？

為此，徐院士團(tuán)隊(duì)利用納米線,、Al₂O₃及金膜等材料進(jìn)行耦合,，獲得一種混合波導(dǎo)（下圖1），并對(duì)這一產(chǎn)物進(jìn)行了表征,，他們發(fā)現(xiàn)：該混合波導(dǎo)在實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生了高達(dá)4×10⁻⁵ W⁻¹轉(zhuǎn)換效率的二次諧波,，比已有報(bào)道的純等離激元結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高出幾個(gè)數(shù)量級(jí)！證明了上訴猜想都*可行的,！

圖1 雜化等離激元波導(dǎo)產(chǎn)生二次諧波結(jié)構(gòu)示意圖

02

深入探究揭開效率提升的三大關(guān)鍵因素

實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證結(jié)果無(wú)疑讓人雀躍,，但團(tuán)隊(duì)并未因?yàn)橥Ｖ固剿鳎麄儺a(chǎn)生了疑問(wèn),，為什么這一耦合方法能夠?qū)崿F(xiàn)效率的提升呢,？混合波導(dǎo)提升效率背后的機(jī)理是什么呢？如果能夠了解這一巨大提升背后的機(jī)理,，是否意味著團(tuán)隊(duì)也能夠利用其他材料實(shí)現(xiàn)更高的轉(zhuǎn)換效率呢,？

接下來(lái)，課題組成員對(duì)效率提升機(jī)理展開了研究,。

影響因素1：強(qiáng)空間重疊

從事相關(guān)研究的人員都知道,，不同的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)具有不同的模式——簡(jiǎn)稱波導(dǎo)模（說(shuō)的形象一點(diǎn)就是電磁波在不同波導(dǎo)中的“形狀”），且以往的研究表明,，波導(dǎo)模與非線性材料（也即上文的CdSe納米線）的空間重疊程度是影響轉(zhuǎn)換效率的重要因素,。

因此，團(tuán)隊(duì)成員首先對(duì)制得的混合波導(dǎo)的波導(dǎo)模以及它與非線性材料（CdSe納米線）之間的空間重疊程度進(jìn)行了研究,，終發(fā)現(xiàn)：波導(dǎo)的強(qiáng)空間重疊特性是提升非線性轉(zhuǎn)換效率的重要條件,，且空間折疊率越高，轉(zhuǎn)換效率越高,。下面的圖示就揭示了這個(gè)結(jié)論：

圖2 雜化系統(tǒng)中不同模式的電場(chǎng)分布圖(a),，有效折射率隨尺寸的變化(b)及能量分布(c)

圖2a是該混合波導(dǎo)的電場(chǎng)分布，可以看出有五個(gè)較低階波導(dǎo)模,，模式與非線性材料（CdSe）之間存在較強(qiáng)的空間重疊,。其中，類光子模式（HE21,，TE01,，HE11a）比類等離激元模式（HP，HE11b）的折疊程度更強(qiáng)（圖2b）,；

影響因素2：模式之間的相互作用

除了折疊程度,，團(tuán)隊(duì)成員在研究的過(guò)程中還發(fā)現(xiàn),，模式間的相互作用也可能對(duì)轉(zhuǎn)換效率產(chǎn)生影響，于是他們展開了進(jìn)一步分析,。為了排除多種等離激元模式的影響,，他們選用了寬度150 nm 、只支持HP這一種等離激元模式的納米線,，利用HORIBA iHR320光譜儀對(duì)倍頻光譜進(jìn)行了測(cè)量,。

后結(jié)論顯示：波導(dǎo)內(nèi)部相向傳播模式的相互作用的確是轉(zhuǎn)換效率提升的另一個(gè)重要因素，且相互作用越強(qiáng),，效率越會(huì)隨之提升,。

影響因素3：增強(qiáng)混合波導(dǎo)助力效率

在上述研究中，我們已經(jīng)知道波導(dǎo)模與非線性材料之間的強(qiáng)空間重疊,，以及波導(dǎo)內(nèi)部的模式間相互作用,，這兩大因素會(huì)影響納米線的轉(zhuǎn)換效率。那么,，對(duì)于擁有多種模式的混合波導(dǎo)而言結(jié)果如何呢,？

為了研究混合波導(dǎo)之間的模式作用，小組成員繼續(xù)進(jìn)行測(cè)量,，通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)：多模式相互作用也能夠提升倍頻效率,。且隨納米線尺寸的增加，參與二次諧波產(chǎn)生過(guò)程的模式也在增加,。團(tuán)隊(duì)成員通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn)尺寸為360nm的納米線中獲得了4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波,，這一效率也是整個(gè)研究過(guò)程中得到的大轉(zhuǎn)化效率,。

具體過(guò)程礙于文章篇幅不再贅述,，感興趣的朋友可以點(diǎn)擊閱讀原文，資訊HORIBA工程師會(huì)為您詳細(xì)解答其中論證過(guò)程和技術(shù)問(wèn)題~

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綜上,，研究人員得出結(jié)論：該波導(dǎo)中的模式與非線性材料（CdSe）之間有著較強(qiáng)的空間重疊,，且波導(dǎo)中多個(gè)模式相互作用，這些因素促進(jìn)了高效率的二次諧波產(chǎn)生,。顯然,，該研究結(jié)果有助于實(shí)現(xiàn)高效和可調(diào)諧的非線性相干光源，為開展集成非線性納米光子器件提供了新的方案,。

武漢大學(xué)徐紅星院士團(tuán)隊(duì)的這次成功似乎始于一個(gè)猜想,，其實(shí)科學(xué)研究的確常常始于科學(xué)猜想。且看一些科學(xué)家,，他們之所以能夠發(fā)現(xiàn)新事物,、新原理，很多也是來(lái)自聯(lián)想和靈感,，也就是直覺(jué)和想象力,，并不是邏輯或推理,。所以科學(xué)家牛頓有句名言：“沒(méi)有大膽的猜想，就不可能有偉大的發(fā)明和發(fā)現(xiàn),。那么正在從事科學(xué)研究的朋友們,，今天你猜想了么？希望你的猜想也能讓你有新的發(fā)現(xiàn),，新的收獲?。∑诖愕暮孟?！

關(guān)于儀器

本研究中的納米線的倍頻光譜以及非線性轉(zhuǎn)換效率的估計(jì)采用的iHR320成像光譜儀來(lái)進(jìn)行實(shí)現(xiàn),。iHR320擁有優(yōu)異的成像性能，聚焦鏡比準(zhǔn)直鏡更大,，且能夠消除二次衍射光,；經(jīng)計(jì)算機(jī)模擬優(yōu)化的非對(duì)稱式光路設(shè)計(jì)，可以優(yōu)化定位光學(xué)元器件的位置,，從而達(dá)到消除二次衍射光的目的,。

03

文章作者&論文原文

本研究以“Efficient Second Harmonic Generation in a Hybrid Plasmonic Waveguide by Mode Interactions”為題發(fā)表于著名刊物《納米快報(bào)》（Nano Letters）上。

主要作者：石俊俊

通訊作者：徐紅星教授,、張順平副教授

徐紅星,，中國(guó)科學(xué)院數(shù)理學(xué)部院士，發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士,。長(zhǎng)期從事等離激元光子學(xué),、納米光學(xué)、單分子光譜和納米光芯片等前沿領(lǐng)域的研究,，做出了開創(chuàng)性和系統(tǒng)性的工作,。他是單分子表面增強(qiáng)光譜和等離激元光子學(xué)領(lǐng)域的*之一，在實(shí)驗(yàn)上*發(fā)現(xiàn)了金屬納米結(jié)構(gòu)間隙的巨大電磁場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng),，是超靈敏光譜傳感和很多其它表面等離激元增強(qiáng)的光學(xué)過(guò)程的物理基礎(chǔ),。發(fā)表論文200余篇，被引用15000余次,，H因子60（Web of Science）,，2014-2018年連續(xù)入選中國(guó)高被引學(xué)者榜。關(guān)于單分子表面增強(qiáng)拉曼光譜的研究有兩篇論文分別被引用1800余次（Physical Review Letters 1999, 83,4357）和1300余次（Physical Review E2000, 62, 4318,，被選為該雜志創(chuàng)刊以來(lái)的里程碑論文）,。

張順平，博士生導(dǎo)師,，武漢大學(xué)物理與科學(xué)技術(shù)學(xué)院副教授,。研究興趣包括等離激元光子學(xué)、納腔光與物質(zhì)相互作用,、片上集成納米光電信息器件,、納腔增強(qiáng)光譜等領(lǐng)域,。發(fā)表高水平學(xué)術(shù)論文49篇，其中以共發(fā)表Phys. Rev. Lett. 2篇,、Nat. Commun. 1篇,、Light: Sci. Appl. 1篇、Nano Lett. 8篇,、ACS Nano 3篇,，Web of Science被引2600余次（單篇代表作被引500余次）。

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