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【引言】

過(guò)去20年來(lái),，“聲子-玻璃-電子晶體”的概念引發(fā)了無(wú)機(jī)熱電材料取得大量進(jìn)展。與無(wú)機(jī)材料不同,，有機(jī)熱電材料具有分子多樣性、機(jī)械性能靈活,、易于制造等特點(diǎn),，主要是“聲子玻璃”。然而,，這些有機(jī)材料的熱電性能在很大程度上受到低分子有序度的限制,，因此遠(yuǎn)不是“電子晶體”。

【成果介紹】

在這里,，我們報(bào)道了一種分子摻雜的富勒烯衍生物,，它的側(cè)鏈設(shè)計(jì)精細(xì)，接近有機(jī)的“PGEC”熱電材料,。利用Linseis薄膜分析儀測(cè)量了薄膜的熱導(dǎo)率,。該熱電材料具有大于10 S cm⁻¹的優(yōu)良導(dǎo)電性和小于0.1 Wm⁻¹ K⁻¹的超低熱導(dǎo)率，因此在所有已報(bào)道的單主體n型有機(jī)熱電材料中,，最佳優(yōu)點(diǎn)系數(shù)ZT=0.34（在120°C下）,。實(shí)現(xiàn)記錄性能的關(guān)鍵因素是使用“臂形”雙三甘醇型側(cè)鏈，這不僅提供了優(yōu)異的摻雜效率（約60%），而且在熱退火過(guò)程中誘導(dǎo)無(wú)序-有序轉(zhuǎn)變,。本文說(shuō)明了有機(jī)半導(dǎo)體作為熱電材料的巨大潛力,。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：側(cè)鏈變化和熱退火效應(yīng)。a不同富勒烯衍生物（PTEG-1,，PTEG-2,，PPEG-1，F(xiàn)2A）和摻雜劑（n-DMBI）的化學(xué)結(jié)構(gòu),；b摻雜濃度為8wt%n-DMBI的不同富勒烯衍生物的室溫電導(dǎo)率隨退火溫度的變化曲線(xiàn),。

圖2：薄膜樣品的熱響應(yīng)和穩(wěn)定性。

a原始PTEG-1,、PTEG-2和F2A以及摻雜PTEG-2薄膜的變溫橢圓偏振掃描圖,；

b不同摻雜富勒烯衍生物在150°溫度下歸一化電導(dǎo)率的演化。

圖3：PTEG-2薄膜的分子組裝,。a,、 b在（a）120°C和（b）150°C和（C，d）下退火的原始PTEG-2薄膜的2D-GIWAXS圖案,，以及相應(yīng)的線(xiàn)切割和模擬散射線(xiàn)切割（在這兩種情況下,，模擬線(xiàn)切割都以線(xiàn)性標(biāo)度繪制）；分子動(dòng)力學(xué)模擬原子解析的PTEG-2分子堆積的代表性快照,；單位細(xì)胞以藍(lán)色突出顯示,。

圖4：通過(guò)控制摻雜優(yōu)化熱電參數(shù)。室溫下?lián)诫s濃度對(duì)摻雜PTEG-2薄膜a電導(dǎo)率,，b塞貝克系數(shù),，c功率因數(shù)的影響。誤差條表示通過(guò)測(cè)量六個(gè)不同樣品的電導(dǎo)率,、塞貝克系數(shù)和功率因數(shù)的平均值的標(biāo)準(zhǔn)誤差,。

圖5：與溫度有關(guān)的熱電參數(shù)。對(duì)于摻雜濃度為5wt%的PTEG-2薄膜,，在不同工作溫度下的a導(dǎo)電性（紅星代表冷卻至25°C后的導(dǎo)電性）,，b塞貝克系數(shù)（藍(lán)色）和功率因數(shù)（紅色），c面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)和d優(yōu)值,，ZT,。誤差條（b、c）表示通過(guò)最佳擬合得到的塞貝克系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差,；誤差條（d）代表ZT的相應(yīng)計(jì)算偏差,。

【結(jié)論】

本文將“聲子玻璃電子晶體”的概念應(yīng)用于n型有機(jī)熱電材料，并改變了富勒烯衍生物的側(cè)鏈,，以實(shí)現(xiàn)電子晶體薄膜,。我們發(fā)現(xiàn)，具有*幾何結(jié)構(gòu)的“臂形”雙三甘醇型側(cè)鏈不僅能夠提供高效且熱穩(wěn)定的富勒烯衍生物的n摻雜，而且在一定溫度下的熱退火過(guò)程中可以誘導(dǎo)無(wú)序-有序轉(zhuǎn)變,。因此,，n-摻雜富勒烯衍生物轉(zhuǎn)化為接近“有機(jī)電子晶體”薄膜，其在所報(bào)告的單宿主有機(jī)TE材料中表現(xiàn)出*ZT=0.34（在120°C下）,。這項(xiàng)工作是一項(xiàng)概念驗(yàn)證研究,，如何將PGEC概念應(yīng)用于有機(jī)TE，并為高ZT熱電器件的“有機(jī)電子晶體”的分子設(shè)計(jì)提供參考,。此外,，具有超低κ和優(yōu)良σ的PTEG-2可用于與其他有前途的TE材料（如碳納米管和無(wú)機(jī)晶體）形成具有可調(diào)諧TE特性的復(fù)合材料。