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1. 文章信息

標(biāo)題：Hierarchical nanohybrid of CuS/NiS2/Ti3C2 heterostructure with boosting charge transfer for efficient photocatalytic hydrogen evolution            

中文標(biāo)題： 基于層級CuS/NiS2/Ti3C2納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效光催化析氫研究         DOI：10.1016/j.ijhydene.2023.03.369                                     2. 期刊信息

期刊名：  International Journal of Hydrogen Energy          

ISSN：  03603199  

2021年影響因子：  7.139      

分區(qū)信息：   二區(qū)TOP          

涉及研究方向：  光催化          

3. 作者信息：第一作者是國科大重慶學(xué)院 朱希,。通訊作者為  陸文強(qiáng),。

4. 光源型號：CEL-HXF300-T3氙燈

文章簡介：

隨著化學(xué)能源的不斷消耗，各種環(huán)境問題（如全球變暖,、環(huán)境污染等）已經(jīng)對人們的生活產(chǎn)生了巨大的不良影響,。在“碳達(dá)峰，碳中和"的戰(zhàn)略目標(biāo)下,，開發(fā)新型能源例如太陽能,、風(fēng)能以及潮汐能等就變得十分必要。全球的能源危機(jī)也促使科學(xué)家尋找可以替代化石燃料的可再生能源,。太陽能是具有潛力的可再生能源,，太陽能的轉(zhuǎn)化與存儲已經(jīng)成為了當(dāng)前的熱門研究課題。在《國家自然科學(xué)基金“十四五"發(fā)展規(guī)劃》第91條提出“圍繞能源高效利用與節(jié)能減排的重大需求以及我國碳減排面臨的巨大挑戰(zhàn),。研究高效低成本制氫/儲氫/加氫,。"為了利用好和高效轉(zhuǎn)化太陽能，將MXenes和二維硫化物半導(dǎo)體應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫中,，這兩種二維半導(dǎo)體材料的帶隙在0.1~3 eV左右,，屬于可見光的吸收范圍，因此也是目前光催化產(chǎn)氫的熱點研究材料,。

通過摻雜或者引入空位的方式可以增加單組分硫化物的活性,，增加其光催化產(chǎn)氫性能，提升光電轉(zhuǎn)化效率,。但是單組分的硫化物往往面臨著光生電子與空穴容易復(fù)合的缺陷,。因此，構(gòu)造基于硫化物與其他助催化劑,，例如氧化物,、其他硫化物和磷化物等,，構(gòu)造“II型"或“Z型"異質(zhì)結(jié)構(gòu)是一種有效的抑制光電子-空穴對復(fù)合的方法,，從而提升光催化過程中的光電轉(zhuǎn)化效率。

NiS2是一種n型半導(dǎo)體,，作為光催化劑對析氫速率具有較低的反應(yīng)勢壘,。然而，NiS2的性能仍然受到納米粒子的聚集以及光生電子和空穴的快速復(fù)合的限制。因此,，需要與其他硫化物一起構(gòu)建“II型"或“Z型"異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑,，以提高析氫速率。CuS具有窄帶隙（~2 eV）,，可以有效地捕獲可見光,。此外，制備方法簡便,，原料價格低廉,，是一類的優(yōu)異的光催化材料。

此外,，在光催化劑中加入高導(dǎo)電二維半導(dǎo)體材料可以實現(xiàn)光生電子的快速轉(zhuǎn)移,。石墨烯、g-C3N4和MXenes是最有希望用于光催化反應(yīng)的高導(dǎo)電性二維材料,。最近,，MXenes材料已被用于與其他光催化劑（如氧化物、硫化物和磷化物）結(jié)合,，用于光催化析氫,。Ti3C2Tx是一類研究遍及MXenes材料，具有類似手風(fēng)琴的形態(tài),，具有高導(dǎo)電性,、大比表面積、親水性和高可見光吸收性,。

在本論文中,，通過多步溶劑熱反應(yīng)，依次將NiS2納米粒子和CuS納米針沉積在Ti3C2Tx納米片的表面,，創(chuàng)新地制備了三組分CuS/NiS2/Ti3C2Tx分層異質(zhì)結(jié)構(gòu),。在該“II型"CuS/NiS2/Ti3C2Tx體系中，納米針形貌提供了非常多的光催化反應(yīng)位點,；NiS2和CuS作為共催化劑形成“II型"異質(zhì)結(jié)構(gòu),，這會促進(jìn)光生電子的分離和遷移。Ti3C2Tx表現(xiàn)出類似金屬的電子導(dǎo)電性,，可以快速傳輸電子,。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的減小的帶隙說明光吸收會增加，二維材料之間的范德華力也促進(jìn)了光生電子的轉(zhuǎn)移,。與純CuS,、NiS2和NiS2/Ti3C2Tx相比，CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出最高的氫產(chǎn)率為32.66 mmol g-1 h-1,。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)在經(jīng)過4個循環(huán)（一個循環(huán)持續(xù)4 h）后也表現(xiàn)出 97.7% 的析氫保留率,。經(jīng)過光催化循環(huán)反應(yīng)后,，CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形貌和晶體結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化，表明其具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐光腐蝕性能,。該工作通過低成本,、簡便的制備方法，原位構(gòu)造了多種硫化物CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu),?？蓪⒃摲椒☉?yīng)用于其它“Z型"和“Type-II"異質(zhì)結(jié)光催化劑。

圖2 （a）CuS,、（b）NiS₂,、（c）Ti₃C₂T_x、（d）NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)和（e和f）CuS/NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的SEM圖

圖3 （a和b）CuS,、NiS₂,、NiS₂/Ti₃C₂T_x和CuS/NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光催化產(chǎn)氫性能和產(chǎn)氫速率；（c）CuS/NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)在紫外-可見光和可見光下的產(chǎn)氫性能,；（d和e）CuS/NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)在不同pH條件下的光催化產(chǎn)氫性能和產(chǎn)氫速率,；（f）CuS/NiS₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的AQY值