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中國科大在單分子精密測量研究中取得重要進展
2021年02月22日 08:50:15
來源：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 點擊量：5947
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)單分子科學(xué)團隊侯建國,、王兵,、譚世倞等科研人員發(fā)展了多種掃描探針顯微成像聯(lián)用技術(shù)，實現(xiàn)了對單分子在電,、力,、光等外場作用下不同內(nèi)稟參量響應(yīng)的精密測量，在單化學(xué)鍵精度上實現(xiàn)了單分子多重特異性的綜合表征,。這一研究成果于2月19日發(fā)表在《科學(xué)》雜志上,。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)單分子科學(xué)團隊侯建國、王兵,、譚世倞等科研人員發(fā)展了多種掃描探針顯微成像聯(lián)用技術(shù),，實現(xiàn)了對單分子在電、力,、光等外場作用下不同內(nèi)稟參量響應(yīng)的精密測量,，在單化學(xué)鍵精度上實現(xiàn)了單分子多重特異性的綜合表征。這一研究成果于2月19日發(fā)表在《科學(xué)》雜志上。
精確測定分子的化學(xué)結(jié)構(gòu),、識別其化學(xué)物種一直是表面科學(xué)的核心問題。即使在單個分子層次上,，分子結(jié)構(gòu),、電子態(tài)及其激發(fā)態(tài)、化學(xué)鍵振動,、反應(yīng)動力學(xué)行為等多維度的內(nèi)稟屬性均表現(xiàn)出顯著的特異性,。針對分子多維度內(nèi)稟參量的精密測量是全局性和綜合性理解分子特異性的基礎(chǔ)，但始終是一個極具挑戰(zhàn)性的前沿問題,。在過去40多年里,，掃描隧道顯微術(shù)(STM)及其衍生出的多種高分辨的顯微成像技術(shù)，如q-Plus原子力顯微術(shù)(AFM),，已經(jīng)獲得1埃量級的空間分辨能力,。但是，這些顯微技術(shù)缺乏化學(xué)識別能力,。直到2013年,，中國科大單分子科學(xué)團隊利用針尖增強拉曼成像技術(shù)(TERS)，首次實現(xiàn)了亞納米級的化學(xué)識別(Nature 2013, 498, 82),，并于2019年將該技術(shù)的空間分辨推進至1.5埃(Nat. Sci. Rev. 2019, 6, 1169),，為進一步拓展針對分子特異性的全局表征研究打下了基礎(chǔ)。
該團隊在前期工作基礎(chǔ)上,，采用融合STM,、AFM、TERS等掃描探針技術(shù)的策略,，發(fā)展了STM-AFM-TERS聯(lián)用技術(shù),，突破了單一顯微成像技術(shù)的探測局限；利用這一高分辨的綜合表征技術(shù),，以并五苯分子及其衍生物作為模型體系,，結(jié)合電、力,、光等不同相互作用,，實現(xiàn)了對電子態(tài)、化學(xué)鍵結(jié)構(gòu)和振動態(tài),、化學(xué)反應(yīng)等多維度內(nèi)稟參量的精密測量,。實驗結(jié)果揭示了Ag(110)表面吸附的并五苯分子轉(zhuǎn)化為不同衍生物的機理，其中納腔等離激元激發(fā)是導(dǎo)致特定吸附構(gòu)型下C-H鍵選擇性斷裂的原因,。在技術(shù)上,，通過集成高靈敏度的單光子計數(shù)器，研究團隊將拉曼光譜的實空間成像速度提高了2個數(shù)量級，成功實現(xiàn)了并五苯分子化學(xué)反應(yīng)前后的動態(tài)跟蹤與測量,。結(jié)合理論計算,，揭示了分子化學(xué)反應(yīng)過程的機理，驗證了實驗觀測結(jié)果,。
這一融合多維度表征技術(shù)策略有望為表面催化,、表面合成和二維材料中的化學(xué)結(jié)構(gòu)與物種識別以及構(gòu)效關(guān)系的構(gòu)建提供可行的解決方案，在表面化學(xué),、多相催化等研究領(lǐng)域具有重要科學(xué)價值,。《科學(xué)》雜志審稿人評價該技術(shù)“將具有跨領(lǐng)域的影響力”(becoming highly influential across the fields),。
中國科大微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心博士生胥佳玉,、祝翔是本論文的共同第一作者，侯建國,、王兵,、譚世倞為論文通訊作者。
該研究得到科技部,、中國科學(xué)院,、國家自然科學(xué)基金委、安徽省相關(guān)項目的資助,。
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