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　　中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進材料與結(jié)構(gòu)分析實驗室A05組基于此前發(fā)展出的超彈性碳氣凝膠制備方法(Small, 15 (13): 1804779, 2019),，合成一種自支撐還原氧化石墨烯卷；將石墨烯卷網(wǎng)絡(luò)與硫復(fù)合,，構(gòu)建出具有高容量和長循環(huán)鋰硫電池(Chinese Physics B, 27 (6): 068101, 2018),。近日，該組博士生陳鵬輝在中科院院士,、物理所研究員解思深和研究員周維亞的指導(dǎo)下,，與該組高級工程師王艷春、博士生李少青,、博士肖卓建和陳輝亮等人,，在前期工作基礎(chǔ)上，進一步拓展了石墨烯卷網(wǎng)絡(luò)在電化學(xué)儲能領(lǐng)域的應(yīng)用,。
 

　　研究人員通過將離子與石墨烯片層進行靜電吸附,，并結(jié)合冰晶模板法和冷凍干燥技術(shù)，設(shè)計并制備出一種在三維互連石墨烯卷導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)上原位生長MnO納米顆粒的超高倍率自支撐儲鋰負極,；通過調(diào)控氧化石墨烯濃度,，實現(xiàn)了產(chǎn)物中石墨烯由一維卷狀向二維片層狀的轉(zhuǎn)變(圖1)。通過結(jié)合電化學(xué)測試和結(jié)構(gòu)表征,，系統(tǒng)研究了不同微結(jié)構(gòu)與儲鋰反應(yīng)動力學(xué)之間的關(guān)系,。結(jié)果表明，由一維石墨烯卷構(gòu)建的互聯(lián)網(wǎng)絡(luò)比由二維石墨烯片層構(gòu)成的微結(jié)構(gòu)具有更強的電子/離子轉(zhuǎn)移動力學(xué),，從而表現(xiàn)出更佳的倍率性能和更高的循環(huán)穩(wěn)定性(圖2),。此外，石墨烯卷作為骨架材料,，與MnO納米顆粒通過Mn-O-C化學(xué)鍵緊密結(jié)合,，在構(gòu)建多種結(jié)構(gòu)單元搭建多級微結(jié)構(gòu)的同時，能夠有效保證金屬氧化物在嵌/脫鋰過程中結(jié)構(gòu)和界面的穩(wěn)定性,，電極在1000次循環(huán)后,，仍能夠維持原有的多級結(jié)構(gòu)?；谶@種互聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的自支撐負極展示出快速,、持久的儲鋰能力，具有在20 A g-1下比容量為203 mAh g-1的超高倍率性能,，以及在2 A g-1下循環(huán)1000次后比容量為759 mAh g-1的長循環(huán)穩(wěn)定性,。基于此高倍率-高容量特性的自支撐負極構(gòu)建的鋰離子電容器在功率密度為139.2 W kg-1時,，具有達179.3 Wh kg-1的能量密度,；得益于電極材料良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，鋰離子電容器在5 A g-1下循環(huán)5000周的容量保持率為80.8%(圖3)。該研究采用的制備方法可為其他具有電子/離子電導(dǎo)率較低,、因體積變化大而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)和界面不穩(wěn)定等普遍問題的金屬氧化物負極材料的設(shè)計與改進提供新思路。
 

　　相關(guān)研究成果以In situ anchoring MnO nanoparticles on self-supported 3D interconnected graphene scroll framework: A fast kinetics boosted ultrahigh-rate anode for Li-ion capacitor為題,，發(fā)表在Energy Storage Materials上,。研究工作得到科技部、國家自然科學(xué)基金委和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(A)類等的支持,。
 

　　論文鏈接
 

　　圖1.(a-d)基于不同GO濃度的樣品的SEM圖像,。(a，a1)0.25 mg mL-1,，(b,，b1)0.5 mg mL-1，(c,，c1)0.75 mg mL-1和(d,，d1)1.0 mg mL-1；(e)0.25MnO/3DGS樣品中負載MnO納米顆粒的石墨烯卷的SEM圖像,；(f-h)0.25MnO/3DGS在不同放大倍數(shù)下的TEM圖像,；(i) HAADF-STEM圖像及對應(yīng)區(qū)域的面掃描元素分布圖
 

　　圖2.0.25MnO/3DGS自支撐電極在0.1 mV s-1掃速下的CV曲線(a)和0.1 A g-1電流密度下的充放電曲線(b)；不同電極的倍率性能(c),、Nyquist曲線(d)和0.5 A g-1電流密度下的循環(huán)性能對比(e),；(f)0.25MnO/3DGS和1.0MnO/3DGS的綜合電化學(xué)性能比較；(g)0.25MnO/3DGS在2 A g-1下的長循環(huán)性能及該樣品的離子和電子轉(zhuǎn)移示意圖(h)
 

　　圖3.0.25MnO/3DGS//AC鋰離子電容器的電化學(xué)性能,。(a)不同掃描速率下的CV曲線,；(b)不同電流密度下的充放電曲線；(c)根據(jù)充放電曲線計算的比電容,；(d)5 A g-1下的長期循環(huán)穩(wěn)定性,；(e)基于0.25MnO/3DGS//AC的鋰離子電容器與文獻報道的其它MnO基鋰離子電容器的Ragone圖比較